儲能科學與技術 - 《儲能科學與技術》推薦|空位缺陷對單層石墨烯導熱特性影響的分子動力學－鑽石舞台

May 14 Sat 2022 16:00
儲能科學與技術 - 《儲能科學與技術》推薦|空位缺陷對單層石墨烯導熱特性影響的分子動力學

作者：熊良濤1王繼芬2 謝華清2 章學來1

單位：1. 上海海事大學商船學院；2. 上海第二工業大學資源與環境工程學院

引用：熊良濤,王繼芬,謝華清等.空位缺陷對單層石墨烯導熱特性影響的分子動力學[J].儲能科學與技術,2022,11(05):1322-1330.

DOI：10.19799/j.cnki.2095-4239.2021.0554

摘要為研究缺陷對單層石墨烯(single-layer graphene，SLG)導熱性能的影響，採用非平衡分子動力學(NEMD)方法，建立了不同缺陷類型包括單空位(single-vacancy，SV)和雙空位(double-vacancy，DV)缺陷，缺陷濃度為0.1%～0.5%的SLG模型，並通過聲子態密度圖(PDOS)進行驗證。基於此模型，以缺陷濃度和溫度等作為變量條件，模擬模型在傳熱過程中的熱導率。將不同缺陷類型的SLG熱導率進行對比，結果表明，溫度300 K時，隨着缺陷濃度的增加熱導率呈現急劇下降趨勢，缺陷濃度達0.2%後，熱導率下降趨勢變緩。當SLG模型中DV缺陷濃度為0.3%時，溫度從300 K升高到700 K，該模型在700 K時的熱導率為144.5 W/(m·K)，熱導率減小量僅為該模型在300 K時熱導率的26.4%。因此表明受DV缺陷調製的SLG的熱導率受溫度的影響較小。該模擬研究可為微納米尺度下SLG基器件的熱管理應用提供理論參考。

關鍵詞石墨烯；溫度；分子動力學；缺陷濃度；熱導率

隨着科學技術的快速發展，電子元件的尺寸越做越小，其處理數據能力要求卻越來越高。微納米尺寸的電子元件在處理數據時是一個高產熱過程，需要對元件進行快速散熱降溫以保證其工作性能及穩定性，因此超薄高導熱的材料成為了電子元件發展至關重要的一環。單層石墨烯(single-layer graphene，SLG)的高導熱性使其成為最為理想的二維導熱材料。它最早是由Novoselov等在2004年通過微機械剝離獲得，使得其在微納米尺度傳熱領域的應用成為了可能。SLG優異的物理化學性質引起廣大研究者的研究興趣，它相比於傳統的硅基材料表現出更加出色的力學性能、磁化性能和光學性能，也是厚度最薄、強度最硬的納米材料。通過機械剝離的方法得到的SLG在室溫下導熱率高達3080～5150 W/(m·K)，同時其在傳熱、光電、傳感器及能量存儲領域都顯示出巨大的應用潛力。

在材料的製備過程中，完美的SLG晶格結構很難存在，晶體內部往往包含着大量缺陷，常見的缺陷包括了單空位(single-vacancy，SV)、雙空位(double-vacancy，DV)和stone-wales(SW)缺陷等。人們發現缺陷的存在會給SLG的特性帶來一定的影響。首先，缺陷能夠影響SLG的機械強度，通過調控缺陷來獲得SLG某些性能的同時伴隨着機械強度下降。Wang等通過第一性原理密度泛函理論來研究SLG的光熱性質，發現缺陷SLG引起了紅外光譜和拉曼光譜的波峰和分裂。關於SLG的熱導率，Liu等深入研究了缺陷及其位置對於SLG熱導率的影響，發現缺陷對於SLG熱導率影響非常顯著。Yang等研究了摻雜的氮原子與SW缺陷之間距離遠近對SLG熱導率的影響，且通過氮原子對缺陷SLG進行改性。Sun等通過分子動力學模擬研究發現含有SV或DV缺陷的SLG聚合物納米複合材料拉伸後材料的總體性能，包括楊氏模量、極限強度和兩個方向的應變都隨着缺失原子數量的增加而降低，但對缺陷分布不敏感。目前對於含有SV和DV缺陷的SLG熱導率研究較少，以及SLG熱導率在尺寸、溫度和缺陷濃度等因素影響下的研究不夠全面。

在本文中，採用非平衡分子動力學(NEMD)的方法研究了SLG的尺寸效應，以及溫度和缺陷濃度等因素對SLG熱導率的影響，重點分析了受SV與DV缺陷調製的SLG的熱導率之間的差異。該研究將對不同溫度下及不同空位缺陷類型和缺陷濃度SLG的熱導率的研究與應用提供一定理論參考，同時為微納米傳熱中SLG的應用提供一定的理論指導。

1 模型與方法

1.1　計算模型

採用LAMMPS軟件包對扶手椅形(x方向)SLG納米帶熱輸運特性進行NEMD模擬研究。同時採用了Broido和Lindsay的Tersoff勢描述C—C原子間相互作用。為避免周期性圖像之間的相互作用，在模擬過程中對所有x、y、z方向都施加了周期邊界條件，並在厚度z方向設置了厚度為20 nm的真空層。如圖1所示為完美、SV和DV缺陷的SLG二維原子構型，由於獨特的原子構型，SLG分為兩種手性，即扶手椅形和之字形(y方向)。兩種手性的SLG熱導率之間存在着一定的差異，為減少邊界條件對熱導率研究的影響及增加研究結果的可靠性，同時考慮到邊界條件的一致性，本文單一圍繞扶手椅形SLG進行研究。本文研究了SV、DV兩種缺陷類型對SLG熱導率的影響。通過從石墨烯體系中分別去除1個碳原子和2個相鄰的碳原子，引入了SV缺陷和DV缺陷，建立如圖1所示的SV缺陷SLG(SVSLG)與DV缺陷SLG(DVSLG)兩種缺陷物理模型。在本文中的缺陷都是隨機且均勻分布在模型的內部。

圖1完美、SV和DV缺陷SLG的結構

1.2　NEMD模擬

在SLG熱導率的NEMD模擬中，原子運動方程積分步長設置為0.5 fs。模擬開始時，先將系統結構鬆弛使系統模型能量最小化以達到穩定狀態。緊接着將系統置於0 bar的等溫-等壓系綜(NPT)中500 ps，然後再進入300 K的正則系綜(NVT)500 ps。經過前兩個周期共計1 ns的模擬時間後，系統結構鬆弛至平衡態，如圖2所示。圖中SLG系統結構中的原子保持在系統的邊界框內，未出現原子外溢現象。最後，將該系統放入額外500 ps的微正則系綜(NVE)中直至平衡。

圖21 ns模擬時間後SLG系統的結構

圖3(a)給出NEMD模擬SLG模型用於計算其面內熱導率。模型的長度L定義為圖中熱源中心到熱匯中心距離的兩倍。在模擬過程中，熱源(紅色區域)位於x=1/4L的中心位置，同時在對應模型x=3/4L的位置設置一個面積相同的熱匯(藍色區域)。系統達到平衡態之後，分別對熱源和熱匯區域施加朗之萬局部熱浴，熱源和熱匯的溫度分別保持在320 K和280 K。經過5 ns熱浴模型內部溫度分布達到穩定。系統內原子某一刻的溫度計算公式如下

(1)

式中，T為原子溫度；m為原子的質量；Vi為第i個原子速度；Nl為原子總數；kB為波爾茲曼常數。將模型沿着長度方向等分為100塊，統計每塊模型內原子的平均溫度，最終得到300 K下模型長度方向的溫度分布如圖3(a)所示。從圖中發現熱源和熱匯周圍出現了較大的溫度落差，由於SLG的尺寸遠小於其自身有效聲子平均自由程(effective mean free path，EMFP)775 nm，熱源和熱匯附近會產生聲子散射，最後出現溫度跳躍的現象。

圖3SLG模型中的溫度分布與能量變化

圖3(b)顯示了熱源的輸出能量和熱匯的輸入能量。通過圖3(b)的線性擬合得到兩個熱通量，熱通量的絕對值取平均得到體系的熱流速率。最後利用傅里葉導熱定律計算穩定系統的熱導率k

(2)

式中，Q為熱流速率；A為橫截面積；∂T/∂x為溫度梯度；k為面內熱導率。由於周期性邊界條件，在式(2)中增加了一個常數2。能量從熱源向熱匯方向流動截面積為

A=δW(3)

式中，δ為模型的厚度；W為模型的寬度。在本文研究中，SLG的寬度δ固定為0.33 nm。

2 結果與討論

2.1　尺寸效應

2.1.1　寬度對SLG熱導率的影響

模擬300 K下相同長度下SLG的熱導率與其寬度之間的關係，選取的SLG長度(L)為20.5和100.9 nm，寬度(W)分別為3.5、6.4、10.4、15.3和20.2 nm，計算結果如圖4所示。由圖4得到：L為20.55 nm、100.9 nm的SLG的熱導率都隨着寬度增加而逐漸的增大，同文獻報道趨勢一致。在寬度相同條件下L為100.9 nm的SLG熱導率遠大於L為20.5 nm的SLG熱導率。SLG的熱導率隨着寬度增加而增大的主要原因：寬度較小時，截面面積小不利於聲子的運輸，邊界散射作用強，聲子運動遭到限制；截面面積越大，導致邊界散射作用被減弱，聲子在面內運動更加方便快捷，從而使熱導率隨着寬度的增加不斷增大。

圖4寬度對300 K時SLG體系熱導率的影響

2.1.2　長度對SLG熱導率的影響

圖5所示為300 K下長度對SLG熱導率的影響。其中，W固定為3.5和10.4 nm，分別計算了L為5.1、20.5、50.4、80.3、100.9和150.4 nm的SLG的熱導率。由圖5可見，W分別為3.5和10.4 nm的兩條SLG熱導率曲線具有相同的變化趨勢並且兩條曲線之間差值很小。圖中SLG的熱導率都是隨着長度的增加而不斷增大，與文獻值變化趨勢一致。本文涉及SLG的最大尺寸150 nm，遠小於已知SLG的EMFP(775 nm)，因而會出現卡西米爾效應，導致SLG熱導率計算數值比無限長的SLG熱導率值要小。模型尺寸較小(<775 nm)時，其內部的聲子以彈道的方式進行熱輸運，尺寸效應使得SLG熱導率隨着模擬長度的增加不斷增大。同時由於寬度相比長度對SLG熱導率的影響較小，導致圖4中兩條熱導率曲線之間的差值很小。

圖5長度對300 K時SLG體系熱導率的影響

2.1.3　擬合無限長SLG熱導率

在NEMD模擬過程中SLG模型的尺寸越大，計算所耗費的機時越長。當模擬尺寸不斷放大達到幾百納米，耗費的機時呈幾何倍數增長。為了儘可能地節約機時同時得到無限長SLG的熱導率，本文先計算多個小尺寸模型的熱導率，再使用以下公式擬合得到無限長度SLG模型的熱導率

(4)

式中，l為有效聲子平均自由程；k∞為模型長度為無窮大(L→∞)時的SLG熱導率(固有熱導率)。

圖6擬合了長度倒數與熱導率倒數之間線性關係，並且計算得到了溫度300 K，W為3.5和10.5 nm時SLG的k∞熱導率。圖6中包含了兩條在不同寬度條件下的熱導率擬合曲線，得到的擬合曲線均為直線，符合式(4)中的線性關係，且SLG的熱導率點都均勻分布在兩條擬合曲線上。圖6中兩條SLG的熱導率擬合直線在x軸上的截距表示為：SLG在W為3.5和10.5 nm時的k∞熱導率分別為2637.9和2667.6 W/(m·K)，兩個k∞熱導率之間的差值不大，數值大小都是處於2000～3000 W/(m·K)之間，與文獻值接近。

圖6SLG沿扶手椅方向的長度倒數與導熱率倒數之間的關係

2.2　缺陷濃度對SLG熱導率的影響

模擬300 K下缺陷對固定尺寸W為6.41 nm、L為20.51 nm SLG熱導率的影響，分別計算缺陷濃度0%(perfect，完美)-0.5%下，受SV和DV缺陷調製的SLG的熱導率並將計算的結果歸一化處理為相對熱導率，計算結果如圖7所示。其中缺陷濃度為缺陷原子總數除以完美SLG的原子總數；SLG熱導率的歸一化表示為300 K時某缺陷濃度下SLG的熱導率與完美SLG的熱導率的比值。圖7主要由SVSLG與DVSLG的兩條熱導率曲線構成，兩條曲線的變化趨勢都是隨着缺陷濃度的增加不斷下降，但DVSLG的熱導率曲線位於SVSLG的熱導率曲線上方。具體數據變化如下：完美SLG在300 K時的熱導率為477.9 W/(m·K)，當該模型中DV缺陷濃度為0.5%時，DVSLG的熱導率減小到132.2 W/(m·K)；然而當SV缺陷濃度為0.5%時，SVSLG的熱導率減小到166.5 W/(m·K)，小於0.5%DVSLG的熱導率；並且缺陷濃度一定，溫度300 K時，DVSLG的熱導率都較大於SVSLG的熱導率。從圖7的插圖中可見，SVSLG與DVSLG的兩條相對熱導率(k/k0)曲線都是不斷下降的變化趨勢，且曲線上點的數值都小於等於1，其中k0為完美SLG在300 K時的熱導率。相同缺陷比下，DVSLG曲線上相對熱導率值大於SVSLG曲線上的相對熱導率值。其中0.5%DVSLG的相對熱導率為27.7%，較大於相同缺陷濃度下SVSLG的相對熱導率24.4%。結果表明隨着缺陷濃度的增加，DVSLG的熱導率減少量小於SVSLG的熱導率減小量。文獻[21]中類似的研究也發現相對熱導率隨着缺陷濃度的增大不斷減小的規律，且溫度300 K下0.5%SV缺陷下SLG的相對熱導率為30%，接近於本文的24.4%，驗證了本文研究的可靠性。同時由於一些參數設置的不同，不可避免地導致研究結果存在着一定的差異性。

圖7缺陷濃度對SV和DVSLG模型熱導率的影響

根據經典晶格導熱理論，SLG熱導率與聲子平均自由程成正比。SLG熱導率也可表示為

(5)

式中，c為SLG的比熱容；v為聲波在SLG中的聲子群速度；λ為聲子的EMFP。SLG的EMFP是由聲子-聲子散射決定的。然而，由於系統中存在缺陷，λ被修正為：

(6)

式中，lp-p為聲子-聲子散射長度；ld-p為缺陷引起的散射長度。

固體材料的熱傳導方式主要為兩種，分別為聲子傳熱和電子傳熱，SLG材料的熱傳導方式主要是聲子傳熱。材料內部聲子熱輸運機理表明，缺陷濃度小於0.5%時，缺陷對於SLG的比熱容和聲子群速度的影響較小，對聲子平均自由程的影響較大。由於缺陷為原子的缺失，聲子傳熱時在缺陷的位置會發生聲子局部散射，進而產生局部的熱阻。缺陷的濃度越大發生局部散射的聲子越多，進而局部熱阻越大，最終導致SLG的熱導率下降。同時，由於缺陷引發SLG內部聲子散射，伴隨等式(6)中的ld-p項的增加，λ項的降低，最終導致SLG熱導率減小。

由圖7還可看出SLG的兩條熱導率曲線都是急劇下降的趨勢，當缺陷濃度達到0.2%時，SLG的兩條熱導率曲線的下降趨勢明顯變緩。當缺陷濃度從0%增加到0.2%時，相比完美SLG在300 K時的熱導率477.9 W/(m·K)，受SV和DV缺陷調製的SLG的熱導率下降明顯，分別降低到200.8 W/(m·K)和222.0 W/(m·K)。0.2%SVSLG與0.2%DVSLG的相對熱導率較完美SLG減少了58.0%和53.6%。缺陷濃度從0.2%增加到0.5%時，SVSLG與DVSLG的熱導率分別減少了84.3 W/(m·K)和89.9 W/(m·K)，熱導率減小量遠小於缺陷濃度從0%到0.2%時兩個系統模型熱導率的減少量。與SVSLG的熱導率曲線相比，DVSLG曲線變化更穩定，DVSLG的熱導率隨缺陷濃度的變化更小。熱導率曲線先快速下降後平緩的主要原因是隨着缺陷濃度的增加，系統的熱傳遞經歷了由傳播機制向擴散機制的轉變，聲子輸運過程變得無序。SLG中的缺陷濃度越大，聲子的擴散越來越小，最終SLG熱導率曲線下降幅度變得平緩。在缺陷濃度相同時，DV缺陷與SV缺陷的總缺失原子數目必然相同。然而，在每個SLG缺陷中心，SV缺陷中缺失一個C原子，DV缺陷中缺失兩個C原子，最終得到SVSLG的缺陷中心是DVSLG的2倍。解釋了SVSLG缺陷系統比DVSLG缺陷系統包含更多的缺陷散射，SVSLG熱導率下降得更明顯。

聲子態密度(PDOS)是表徵二維材料中聲子活動的一種單一而有力的方法。PDOS是通過計算平衡模式下原子速度自相關函數的傅里葉變換得到的

(7)

式中，PDOS(ω)為式(7)中振動頻率為ω時總的PDOS。其原子自相關函數(VACF)由以下給出

(8)

式中，vi(t)為粒子i在t時刻的速度矢量；N為原子數；尖括號表示集合平均；VACF(t)為式(7)中的原子速度自相關函數。

為了從內部微觀聲子運動來分析熱導率的變化，模擬了缺陷對固定尺寸W為6.41 nm，L為20.51 nm的SLG聲子頻率分布的影響，計算得到了具有不同缺陷濃度的SLG模型的PDOS圖。圖8為受SV和DV缺陷調製的SLG在缺陷濃度為0%(perfect)、0.1%、0.3%和0.5%時的PDOS圖。圖8(a)中主要包含了4條曲線分別代表了完美、0.1%、0.3%和0.5%缺陷濃度的SVSLG的PDOS。4條曲線具有相似的變化趨勢，在低頻區域內(12～14 THz)都包含有一個波峰，在高頻區域內(45～50 THz)都包含一個最大的波峰。進一步觀察發現，低頻區域內4條曲線的波峰按照缺陷濃度的增加依次按照下降的趨勢排列，完美SLG的PDOS低頻區域內峰值最大。圖8(b)同樣包含了4條曲線關於完美、0.1%、0.3%和0.5%缺陷濃度DVSLG的PDOS。圖中曲線變化趨勢與圖8(a)相似，唯一的區別在於0.5%DVSLG在低頻區域內的波峰值大於0.3%DVSLG的峰值，但是0.3%DVSLG低頻區域波峰左側峰峰值大於0.5%DVSLG左側峰峰值。

圖8不同缺陷濃度和不同缺陷類型的SLG的PDOS

通過SLG的聲子色散圖了解到，SLG具有3個聲學支(acoustic phonon)和3個光學支(optical phonon)包括：平面內縱向聲學聲子(longitudinal acoustic，LA)和光學聲子(longitudinal optical，LO)；平面內橫向聲學聲子(transverse acoustic，TA)和光學聲子(transverse optical，TO)；以及垂直平面方向的聲學聲子(out-of-plane acoustic，ZA)和光學聲子(out-of-plane optical，ZO)。並且高頻部分主要是光學支的貢獻，而低頻部分主要是聲學支的貢獻。計算聲子對熱導率的貢獻，只需要關注聲子色散圖的低頻曲線。前人通過加權態密度研究發現SLG導熱時高頻聲子所占比重很小，低頻聲學聲子具有絕對優勢，因此低頻聲子對熱導率貢獻較大。在SV缺陷下，隨着缺陷濃度的增加波峰峰值不斷下降。根據經典的晶格傳熱理論，PDOS中波峰的峰值顯著降低，這表明缺陷導致波峰軟化，波峰的軟化能說明原子間結合強度減弱，聲子速度降低，低頻聲子的數量增加，導致熱導率降低。該原理解釋了圖7中隨着SV缺陷濃度的增加SLG熱導率在不斷減小。圖8(b)可看出，DV缺陷具有與SV缺陷同樣的效果，缺陷濃度的增加導致了波峰的下降。雖然0.5%DVSLG在低頻區域的波峰峰值大於0.3%DVSLG，但是0.5%DVSLG低頻峰的左側峰峰值仍然小於0.3%DVSLG的左側峰的峰值，對比之後得到低頻區域內0.3%DVSLG低頻聲子的數量仍比0.5%DVSLG多。最終得到DV缺陷下隨着缺陷濃度的增加SLG熱導率不斷減小。

2.3　溫度對SLG熱導率的影響

模擬溫度對固定尺寸W為6.41 nm，L為20.51 nm SLG熱導率的影響，分別計算了在300、400、500、600和700 K等溫度下，完美、0.3%SV和0.3%DV 3種類型SLG體系的熱導率。圖9為完美、0.3%SV和0.3%DV缺陷的SLG在300～700 K溫度下的熱導率和相對熱導率，此時相對熱導率的定義為某一種類型SLG體系在某一溫度下的熱導率與同類型SLG體系在300 K時熱導率的比值。

圖9溫度對完美SLG，0.3%SV和0.3%DV缺陷SLG熱導率和相對熱導率的影響

圖9(a)包含3條曲線，分別為完美、0.3%SV和0.3%DV缺陷的SLG的熱導率，且曲線都隨着溫度的增加不斷下降。其中溫度從300 K增加到700 K，完美SLG的熱導率下降趨勢最明顯，該模型在700 K時的熱導率為239.3 W/(m·K)，等於該模型在300 K時熱導率的50.0%。曲線0.3%SVSLG和0.3%DVSLG的熱導率變化趨勢相似，都是隨着溫度增加緩慢下降，相比完美SLG的熱導率曲線，兩條曲線隨溫度的變化趨勢更平緩。進一步對比0.3%SVSLG與0.3%DVSLG的熱導率曲線的變化。溫度從300 K增加到700 K，0.3%SVSLG的熱導率為115.9 W/(m·K)，熱導率減少了48.3 W/(m·K)；0.3%DVSLG熱導率為144.5 W/(m·K)，熱導率減少了51.8 W/(m·K)。很明顯看出，DVSLG的熱導率的減小量大於SVSLG的熱導率減小量，但是相同溫度下DVSLG的熱導率總是大於SVSLG的熱導率。

圖9(b)中包含3條曲線，分別為完美、0.3%SV和0.3%DV缺陷的SLG的相對熱導率曲線，曲線都隨着溫度升高快速下降，其中下降最快的是完美SLG曲線，另外兩條曲線隨着溫度的增加，相對熱導率的下降趨勢較為平緩。兩條平緩曲線中，0.3%DVSLG的下降趨勢最為平緩，0.3%DVSLG模型在700 K時的相對熱導率相比該模型在300 K時的相對熱導率只減少了29.4%；然而0.3%SVSLG模型在700 K時的相對熱導率相比該模型在300 K時的相對熱導率減小了28.5%，此減小量明顯大於0.3%DVSLG模型的相對熱導率減少量。與文獻[20]計算的SLG相對熱導率隨溫度的變化規律相似，溫度從300 K增加到1000 K時，前人計算得到的0.1%SVSLG相對熱導率減少了20%，稍小於本文0.3%SVSLG相對熱導率的減小量28.5%。考慮到缺陷濃度不同本身也會影響計算結果，兩個相對熱導率變化量之間差異並不大，研究結果具有一定的可靠性。

完美SLG的熱導率隨着溫度的上升不斷減小，由於溫度上升使得內部聲子發生邊界散射同時聲子的熱輸運變得更加無序，進而導致SLG的λ值減小熱導率降低。SLG中缺陷的存在首先導致SLG內部大量聲子發生散射，此時隨着溫度的升高進一步激發了SLG內部的聲子散射。由於缺陷的存在導致溫度激發的聲子散射減少，0.3%SVSLG和0.3%DVSLG的熱導率隨着溫度的增加出現了緩慢下降的趨勢。對比0.3%DVSLG，0.3%SVSLG中包含的缺陷中心更多，聲子散射更多，因而導致0.3%SVSLG中溫度激發的聲子散射量會更小，其熱導率的減少量更少。由於缺陷造成的聲子散射遠大於溫度影響下的聲子散射數量，0.3%SVSLG內部包含的聲子散射總量還是最多的。溫度相同且缺陷濃度固定為0.3%時，受SV缺陷調製的SLG內部包含的聲子散射總量多於DV缺陷內部聲子散射，因此DVSLG熱導率較大。當溫度從300 K升高到700 K，而缺陷濃度為0.3%時，由於受DV缺陷調製的SLG的相對熱導率減少量低於SV缺陷的相對熱導率減少量，所以受DV缺陷調製的SLG的相對熱導率受溫度的影響更小。

3 結論

本文使用NEMD方法計算了尺寸、缺陷等對SLG的熱導率的影響。考慮到實際環境因素複雜性，研究了缺陷濃度、空位缺陷(SV、DV)和溫度對SLG熱導率的影響，得出的結論為：SLG熱導率具有尺寸效應，SLG在300 K時的熱導率隨着寬度和長度的增加都會不斷增大，同時長度對於SLG熱導率的增加影響更大。擬合計算得到寬度為10.5 nm時，無限長SLG的熱導率為2667.6 W/(m·K)。當溫度為300 K時，SLG的熱導率隨着缺陷濃度0.1%增加到0.5%而急劇減小，並且SV、DV缺陷對SLG熱導率影響基本相似，兩者之間的差異不大。相比0.5%SV缺陷濃度對SLG的熱導率影響，0.5%DV缺陷濃度導致完美SLG的熱導率僅降低27.7%，熱導率數值減小了345.7 W/(m·K)。SLG的熱導率隨着缺陷濃度的增加先急劇下降，當缺陷濃度達到了0.2%後熱導率對缺陷濃度的變化不敏感。PDOS的研究得到隨着SV與DV缺陷濃度的增加，在低頻區域內的波峰峰值隨着缺陷濃度的增加峰值不斷減小，SLG中低頻聲子數量在下降。SLG熱導率由低頻聲子主導，低頻聲子減少導致了SLG的熱導率的減小。溫度從300 K升高到700 K，完美SLG模型的熱導率快速下降，該模型在700 K時的熱導率為239.3 W/(m·K)，僅為該模型在300 K時熱導率的50.0%；對於缺陷體系而言，溫度從300 K升高到700 K，0.3%DVSLG與0.3%SVSLG的熱導率受溫度的影響相比完美SLG較小。0.3%DVSLG模型在700 K時的熱導率為144.5 W/(m·K)，熱導率減小量為該模型在300 K時熱導率的26.4%；0.3%SVSLG模型在700 K時的熱導率為115.9 W/(m·K)小於0.3%DVSLG的熱導率，熱導率減少量為該模型在300 K時熱導率的28.5%>26.4%，因此缺陷濃度為0.3%時，DVSLG相比SVSLG熱導率受溫度的影響較小，熱導率的變化相對穩定。本文研究表明，通過改變SLG缺陷類型及缺陷濃度可以有效控制SLG的熱導率，這將為SLG基納米器件在熱管理中的應用提供一定的理論參考。

第一作者：熊良濤（1996—），男，碩士研究生，研究方向為二維材料的熱輸運特性，E-mail：1063920501@qq.com。

通訊作者：王繼芬，博士，教授，研究方向為廢棄物資源化和環境能源材料，E-mail：wangjifen@sspu.edu.cn；章學來，博士，教授，研究方向為儲能技術，E-mail：xlzhang@shmtu.edu.cn。

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