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水系鋅離子電池因其具有電化學性能優良、成本低廉、安全環保等優點，在大規模能源存儲和智能電網等領域展現出廣闊的前景。然而，水系鋅離子電池中電極/電解液的界面反應存在幾個關鍵問題：在離子存儲過程中，電解液中的水合鋅離子需要在正極界面脫去其外層水化殼，這一過程往往需要克服巨大的脫溶勢壘，從而遲滯界面反應動力學；在去溶劑化過程中釋放的活性水分子，會吸附在正極-電解液界面，誘發電極溶解；傳統的正極材料電子電導率偏低，不利於界面電化學反應中電子的快速轉移。因此，克服以上難題是實現水系鋅離子電池未來產業化應用的關鍵。自然界中的真核生物細胞內外也存在着大量的界面物質輸運行為，這些基於細胞膜界面的離子或分子的輸運不僅可以高效地調控細胞內外粒子的選擇性輸運和滲透壓的平衡，而且還能維持細胞結構的完整性。
圖1細胞膜雙親性結構與仿生疏水導電膜的設計概念圖

受啟發於細胞膜基本骨架的「疏水-親水」磷脂雙分子界面層有助於降低脂質分子的遷移自由能，重慶大學CQU-NUS新能源材料與器件聯合實驗室的李猛課題組通過原位聚合在親水性的氧化錳（α-MnO2）基體表面可控修飾了疏水性聚(3,4-乙烯二氧噻吩) (PEDOT)導電聚合物膜，構建了具有類細胞膜結構的仿生雙親性電極-電解液界面，並將製備的複合電極應用於水系鋅離子電池領域。通過電化學測試和理論計算結果表明，修飾的仿生疏水導電膜的可以有效提高電極的電子電導率，加速水合鋅離子的界面脫溶反應，限制界面水分子的吸附行為，從而提升電池體系的界面反應動力學和循環壽命。該研究近期以「Construction of Bio-inspired Filmwith Engineered Hydrophobicity to BoostInterfacial Reaction Kinetics of Aqueous Zinc-Ion Batteries」為題在期刊Small上發表，博士生苟倩志和碩士生羅號燃為本文的共同第一作者，該工作同時得到了廈門大學侯旭、鄭靖教授、新加坡國立大學Junmin Xue教授的支持和指導。
圖2組裝的全電池倍率性能測試和電化學動力學行為分析

圖3 理論計算分析仿生膜的存在對界面鋅離子遷移行為的作用機制

作者對修飾了仿生導電膜的複合電極進行儲鋅性能測試，結果表明複合電極的循環穩定性和倍率性能均具有一定的提升。在測試電流密度為1 A g-1時，經過循環500圈後，複合電極的比容量達到152 m Ah g-1。在倍率性能測試中，當電流密度達到3 A g-1時，複合電極的可逆比容量仍保持在172 m Ah g-1，以上性能均優於純MnO2電極。電化學動力學測試結果表明：界面膜可以有效降低電極的界面轉移阻抗和水合離子脫溶活化能，提升離子擴散速率，進而提升其界面反應動力學。理論模擬結果表明：界面膜可以有效提升電極的電子電導率，降低水合離子脫溶過程中的水分子配位數，加速離子的界面遷移行為。本文的仿生設計策略為未來高性能水系儲能器件的開發開闢了新的研究思路。
論文信息
Gou, Q.,Luo, H.,Zheng, Y.,Zhang, Q.,Li, C.,Wang, J.,Odunmbaku, O.,Zheng, J.,Xue, J.,Sun, K.,Li, M.,Construction of Bio-inspired Film with Engineered Hydrophobicity to Boost Interfacial Reaction Kinetics of Aqueous Zinc–Ion Batteries.Small2022, 2201732.
原文鏈接https://doi.org/10.1002/smll.202201732

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