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含氧中間體的適度吸附在高效氧還原反應（ORR）電催化劑的合理設計中起着重要作用。其中，缺陷工程作為調節納米材料幾何結構的可靠策略，具有調節催化活性位點配位環境的強大能力，從而能夠主導調節吸附能和ORR催化動力學。然而，僅限於可控的納米晶體製備，將均勻分散的高配位缺陷引入超薄2D納米片仍然具有挑戰性。基於此，北京大學郭少軍教授（通訊作者）等人首次報道了利用原子級空腔（atomic-scale cavities, ASCs）作為一種新型的高配位活性位點，並成功地引入到超薄Pd(111)暴露的金屬中。通過精確控制蝕刻位置和時間，作者成功地將這種高配位缺陷誘導為超薄Pd(111)暴露的金屬烯。擴展的X射線吸收精細結構（EXAFS）擬合發現，ASCs的存在導致Pd-Pd散射路徑的平均CN明顯增加。由於局部配位數的提高和與含氧中間體的較弱鍵強度，具有ASCs（c-Pd M）的Pd金屬烯表現出優異的ORR性能。實驗測試發現，所製備的具有ASCs（c-Pd M）的Pd金屬烯在0.9 V vs. RHE時質量活度為2.76 A mgPd-1和高達0.947 V的半波電位，比商用Pt/C（不含ASCs的Pd金屬烯）高18.9（2.7）倍和104（46）mV。此外，c-Pd M的耐久性超過其商用同類產品，在5000次循環後僅損失30%。該工作突出了一種為高效ORR電催化設計花哨的活性位點的新思路。Local Coordination Regulation through Tuning Atomic-Scale Cavities of Pd Metallene toward Efficient Oxygen Reduction Electrocatalysis. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202202084.https://doi.org/10.1002/adma.202202084.
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