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Fe3GeTe2（FGT）晶體以其范德華層狀結構、優異的電磁物理性能以及在自旋電子領域的巨大應用潛力，正逐漸成為人們關注的熱點。相關研究表明，FGT在下一代光電磁信息科學與技術中具有廣闊的應用前景。然而，迄今為止，高質量的FGT單晶一般只能少量合成，難以大規模製備，這極大地限制了對其性能的深入研究和潛在應用。目前，如何大量製備高質量的FGT單晶來拓展其進一步的研究和實際應用仍然是一個挑戰。此外，對於FGT晶體綜合性能的認識還不夠深入，仍存在許多未知領域。

近日，南開大學黃毅教授課題組在大量製備和深入研究高質量FGT單晶性能方面取得了重要進展，他們採用固相燒結再結晶法製備了具有良好的電、磁、電磁波吸收和屏蔽性能的FGT單晶，並實現了產量從毫克級到10 g級的躍升，該方法工藝簡單，穩定性和重複性好，參數調節方便，效率高，可推廣到其他優質單晶的製備。製備的FGT具有良好的室溫電性能，遷移率為42cm2/V·s，片（塊體）載流子濃度為+1.64×1018/cm2（+3.28×1020/cm3），電導率為2196.35S/cm。居里溫度為238K時為高磁轉變溫度，而順磁居里溫度為301K時為殘餘的短程鐵磁疇引起的鐵磁-順磁過渡區。另外，FGT在薄厚度下3.66GHz處的反射損耗為-34.7dB，通過改變厚度可以有效地調節吸收帶。緻密的FGT在極薄的70和380μm厚度下的太赫茲屏蔽值分別為75.1dB和103.2dB，平均屏蔽值大於47dB，覆蓋了從0.1到3.0THz整個帶寬。此外，採用FGT作為貼片，可有效減少寬帶雷達散射截面達33dBsm。因此，FGT在電磁防護領域具有廣闊的應用前景。相關工作以「High-QualityFerromagnet Fe3GeTe2for High-Efficiency ElectromagneticWave Absorption and Shielding with Wideband Radar Cross Section Reduction」為題發表在《ACSNano》上。

【FGT單晶的製備和表徵】

FGT晶體由3個Fe六角形晶格堆疊在一起，構成A-B-A構型。在晶體結構中，Te在外圍，Fe和Ge在內部。製得的FGT為高純度的單晶，其相純度與碘氣相輸運法得到的相純度相當。片狀FGT單晶尺寸範圍較寬，最大尺寸約為8.5mm，粒徑集中在1.4mm，這表明可以獲得一系列具有片狀尺寸梯度的高質量單晶。原子分辨圖像和XRD結果表明，FGT樣品質量高，結晶度單一。XPS表明，在刻蝕5nm前後，外圍Te和中心Ge的氧化程度變化很大，Fe的變化也很明顯。這說明FGT表面易氧化，這一變化表明Fe與Ge和Te的配位態發生了改變，影響超交換相互作用，進而影響自旋軌道耦合和磁各向異性。

圖1 高品質、大尺寸片狀FGT單晶的分析

圖2 片狀FGT單晶的XPS分析

【電性能和磁性能】

FGT晶體的室溫電阻率（電導率）為0.000 4553 Ω·cm（2196.35S/cm），與報道的數據（0.00044 Ω·cm和2272 S/cm）具有相同的數量級。遷移率和載流子濃度分別為42 cm2/V·s和+3.28×1020/cm3，高於文獻報道（~7cm2/V·s和~8.6×1019/cm3），這可能是由於製備的FGT晶體結晶度高、厚度大所致。此外，由於范德華層狀的FGT是一種鐵磁性材料，其協同磁損耗能進一步增強電磁波的吸收。因此，有望突破碳材料的損耗限制（石墨、碳纖維、碳納米管），成為一種有效的電磁波吸收劑。在270和300K溫度下，磁滯回線仍然沒有完全閉合，這表明仍然存在短程鐵磁疇。表面氧化後居里溫度保持不變，這為在保持居里溫度不變的條件下調節鐵磁性材料的磁性提供了一種策略。在240 K以下有自發磁化現象，表明FGT具有鐵磁行為，這與磁化率隨溫度變化的結果一致。製備出的高品質FGT單晶具有良好的磁性能。

圖3 片狀FGT單晶的溫度依賴磁滯回線和磁化率

【電磁波吸收性能】

50%質量分數的FGT在厚度為3mm時9.69 GHz處的最大反射損耗為-23.1dB，EAB為2.9 GHz，所有吸收峰都是單峰。70%質量分數的FGT在厚度為5.5 mm時3.66GHz處的最大反射損耗為-34.7 dB，EAB為1.28GHz。FGT吸波劑的吸波性能可以通過樣品厚度、損耗劑含量和阻抗匹配來調節。此外，從FGT與典型磁性吸波材料的EAB和最大吸波值對比可以看出，FGT具有寬頻有效吸波帶寬和高強度吸波性能，是一種很有前途的磁性吸波材料。與碳基材料相比，FGT不僅具有較低的實部，而且具有遠低於實部的虛部，與其他吸磁材料一樣，具有良好的界面匹配，以減少表面反射。因此，在適當的阻抗匹配和電磁協同損耗效應下，FGT複合吸波材料具有更好的吸波性能。最終的電磁波吸收性能取決於各因素的綜合平衡。

圖4 片狀FGT單晶在2~18GHz內的反射損耗特性

圖5 片狀FGT單晶在2~18 GHz內的介電常數和磁導率

【多變量協同損耗機制】

電磁波的損耗是由多變量協同損耗機製造成的。首先，層狀鐵磁性FGT晶體有助於電磁波的多次反射和散射，這增強了入射電磁波的耗散。低介電提供較少的界面反射和良好的阻抗匹配，電磁波可以儘可能多地進入吸波劑中。第二，由於FGT晶體具有良好的電學性能，可以形成微導電損耗網絡和循環損耗電流，促進電磁波耗散。第三，豐富的界面促進界面極化，充當極化中心，誘發共振弛豫和偶極極化，從而有助於電磁波的消耗和轉化為其他類型的能量。此外，低頻損耗存在靜態磁能的自然共振，高頻損耗存在渦流效應，有利於磁損耗。總之，電磁波的耗散可以歸結為結構損失和材料損失的統一。多種損耗機制之間的協同效應是實現高性能電磁波吸收的重要因素。

圖6 片狀FGT單晶的微波吸收機理

【寬帶雷達散射截面減縮】

設計了兩種模型：四邊形片和六邊形片。PEC是作為襯底的理想導電體，FGT是良好電磁波損耗材料。FGT可以大大減少雷達散射截面，最高可達33dBsm，優於已報道的數據。對於四邊形模型，FGT的雷達散射截面減縮主要位於平面波角為15°、45°和150°~165°。PEC+FGT的雷達散射截面減縮主要發生在平面波角為60°~135°之間。對於六邊形模型，FGT的雷達散射截面減縮主要位於平面波角為15°~30°和150°~165°。PEC+FGT的雷達散射截面減縮主要發生在平面波角為45°~135°處。同時，六邊形的結果要優於四邊形的結果，這表明雷達散射截面不僅與材料有關，也與形狀有關。PEC+FGT和FGT吸收的電場強度遠大於PEC吸收的電場強度，這表明FGT對雷達吸波材料具有重要的損耗能力。隨着頻率的變化，PEC+FGT的反射最小，雷達散射截面最低。同時，也得到了六邊形優於四邊形的結果。

圖7 雷達散射截面模擬

圖8單站雷達散射截面曲線

【太赫茲波屏蔽特性】

不同厚度的FGT片的信號幾乎為零，這意味着太赫茲波幾乎不能通過材料。由於片狀單晶排列緊密，FGT片材導電性高，可能太赫茲波絕大多數被反射。不同厚度FGT片層的信號略弱於參考波，說明太赫茲波幾乎是全反射。總的來說，由於好的導電性，太赫茲波在緻密堆積的FGT單晶中吸收是較弱的。FGT片材在厚度為380μm時最大屏蔽值為103.2dB，在厚度為110和70μm時屏蔽值分別為89.2和75.1dB。隨着厚度的減少，它向低頻方向移動。平均屏蔽值大於47dB，可覆蓋0.1~3.0THz整個帶寬。在厚度較薄和屏蔽能力強的情況下，FGT比其他材料具有很強的優越性，這表明FGT在太赫茲波防護以及即將出現的6G技術領域具有廣闊的應用前景。

圖9 不同厚度FGT片的THz-TDS光譜

【小結】

採用固相燒結再結晶的方法大批量（10 g級）合成了高質量、大尺寸的片狀FGT單晶，具有廣闊的研究前景和應用前景。然後，對其良好的導電性和磁性，以及電磁波吸收、太赫茲波屏蔽和雷達散射截面減縮性能進行了全面深入的研究。高質量的FGT單晶具有良好的室溫電導率為2196.35 S/cm，高的居里溫度為238K。在鬆散堆積狀態下，FGT的反射損耗為-34.7dB。此外，利用FGT可以有效地實現寬帶雷達散射截面減縮高達33 dBsm。FGT的有效太赫茲屏蔽值為103.2和75.1dB。平均屏蔽值大於47 dB，可覆蓋0.1~3.0THz整個帶寬。結合良好的鐵磁性，FGT在下一代光電磁信息科學技術中具有廣闊的應用前景。

名稱：材料科學前沿

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