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由於單原子（SAs）與其配位環境之間存在強烈的原子尺度相互作用，因此通過工程活性位點環境提高催化效率有望成為適用於單原子催化劑（SACs）的研究方法。

基於此，台灣國立清華大學Shih-Yuan Lu和YongMan Choi（共同通訊作者）等人報道了他們以催化析氫反應（HER）的Mo SACs為例，成功構建了三種不同配位環境的SACs，即Mo-O2N2、Mo-O2N1C1和Mo-O2C2。

在文中，作者通過調節N配位和摻雜來調節SACs的配位環境，製備了三種不同配位環境的Mo SACs，包括Mo-O2N2、Mo-O2N1C1和Mo-O2C2，並展示了配位環境對催化性能的巨大影響，並利用X射線吸收光譜（XAS）和隨後的EXAFS擬合確定了配位環境。

在1.0 M KOH中，作者研究了三種Mo SACs的 HER 性能，其中催化性能由低到高依次為Mo-O2N2、Mo-O2N1C1和Mo-O2C2，η10分別為98、71和61 mV，η500分別為340、248和200 mV，Tafel斜率分別為95.8、39.6和33.8 mV dec-1，在100 mA cm-2的初始電流密度下運行50 h後，電流密度衰減百分比分別為9%、6%和6%。

在Mo SAs與兩個O原子配位的前提下，在配位構型中用N取代C會導致較差的HER催化性能。密度泛函理論（DFT）計算發現，用N代替C以與更高N摻雜水平的碳載體上的Mo SAs配位使Mo的d-帶中心從費米能級更負移，從而增加氫吸附能量，進而減慢氫解吸動力學，導致較差的HER活性。

該研究證明了SAs的配位環境對相應SACs的催化性能的巨大影響，而Mo-O2C2在高電流密度下實現的低過電位和出色的穩定性縮小了SACs與其實際工業應用之間的差距。

Modulation of the coordination environment enhances the electrocatalytic efficiency of Mo single atoms toward water splitting. J. Mater. Chem. A, 2022, DOI: 10.1039/D2TA01750D.

https://doi.org/10.1039/D2TA01750D.

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可持續、高效的非貴金屬催化劑可以通過低成本的電催化（electrocatalytic, EC）或光催化（photocatalytic, PC）催化H2O析氫反應（HER）促進閉環和碳中性氫氣（H2）來實現。

基於此，嶺南師範大學周小松教授和澳大利亞格里菲斯大學張山青教授（共同通訊作者）等人報道了通過在N摻雜多孔碳上原位合成並固定了碳化鉬量子點（MoC QDs），從而產生了雙功能催化劑MoC@NC。

所製備的MoC@NC具有739.98 m2 g-1的高比表面積，而多孔碳結構提供了快速的電子轉移、質量傳遞以及N摻雜碳和MoC之間的協同作用。

通過密度泛函理論（DFT）計算表明，MoC@NC催化劑具有適合吸附原子氫的吉布斯自由能（ΔGH*），這對EC和PC HER均有利。對於EC HER，所製備的MoC@NC催化劑在電流密度為10 mA cm-2下提供了160 mV的低過電位和在鹼性電解質中顯着的H2釋放速率。

受EC HER效率的啟發，將MoC@NC催化劑也均勻地固定在g-C3N4上以構建複合光催化劑（MoC@NC@g-C3N4）。由於HER能壘的大幅降低和提高的光生載流子分離效率，MoC@NC@g-C3N4光催化劑的PC H2釋放速率達到了1709 mol h-1 g-1，是原始g-C3N4的213倍。

在可見光下，甚至超過Pt@g-C3N4（1465 mol h-1 g-1）。該工作表明MoC@NC可以成為EC HER的優異電催化劑和g-C3N4的PC HER過程的出色助催化劑，有助於設計和構建用於低成本和高性能EC和PC能量轉換的無貴金屬催化劑。

MoC Quantum Dots@N-Doped-Carbon for Low-Cost and Efficient Hydrogen Evolution Reaction: From Electrocatalysis to Photocatalysis. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202201518.

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電化學甘油氧化反應（glycerol oxidation reaction, GOR）是用於各種電解合成的析氧反應（OER）的一種有吸引力的替代陽極反應，這要得益於從生物質中大量生產甘油的可能性以及GOR相對較低的熱力學勢。然而，開發用於GOR的高活性且廉價電催化劑仍面臨着艱巨的挑戰。

基於此，中科院福建物質結構研究所溫珍海研究員（通訊作者）等人報道了他們通過實驗製備了一系列新的高熵合金（high entropy alloy, HEA）自支撐電極（HEA-CoNiCuMnMo），其具有在碳布上生長的均勻HEA納米顆粒。

通過系統的電化學研究發現，HEA-CoNiCuMnMo電極對GOR電催化表現出有吸引力的性能，具有低過電位和對甲酸鹽產物的高選擇性。作者通過自主開發的基於機器學習的Monte Carlo模擬研究了HEA-CoNiCuMnMo的表面原子構型，指出催化活性中心為Mn、Mo和Ni配位的Mo位點。

作者進一步開發了一種混合鹼/酸液流電解池，通過將鹼性GOR與酸性析氫反應（HER）配對，分別使用HEA-CoNiCuMnMo和商用RhIr/Ti作為陽極和陰極，只需施加0.55 V的電壓即可達到10 mA cm-2的電解電流密度，並且可在電流密度為50 mA cm-2下連續運行12天後保持長期電解穩定性，同時陰極中H2的法拉第效率（FE）超過99%，陽極中甲酸鹽生產的法拉第效率（FE）超過92%。

High Entropy Alloy Electrocatalytic Electrode toward Alkaline Glycerol Valorization Coupling with Acidic Hydrogen Production. J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI: 10.1021/jacs.1c13740.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c13740.

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