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共價有機骨架（COFs）是一類新興的有機光催化劑，在可見光催化水制氫方面具有巨大潛力。然而，由於反應動力學緩慢，COFs通常與貴金屬共催化劑協同使用，獲得必要的質子還原能力。基於此，復旦大學郭佳教授（通訊作者）等人報道了一種手性β-酮胺連接的COF，用於探索在可見光下苯丙氨酸的對映體體系。

作者利用L-/d-半胱氨酸作為犧牲電子的供體（sacrificial electron donors, SEDs），Cu離子作為電子轉移介質，手性2D COF在可見光（>420 nm）照射下可以直接產生顯著的H2氣體量。

簡單而言，Cu(II)離子被n-水楊基苯胺亞基固定在手性中心，從而在COF骨架上提供原子分散的位點。由於L-/d-半胱氨酸選擇性地與手性COF結合，通過循環反應，半胱氨酸將配位Cu(II)還原為Cu(I)，隨後光誘導空穴將Cu(I)氧化為Cu(II)，SED氧化顯著增強。

在析氫過程中，手性晶體骨架表現出比非手性類似物更小的過電位，意味着其能量勢壘降低，催化活性增強。因此，由於SED氧化和質子還原反應動力學的增強，COF和半胱氨酸的對映選擇性組合表現出創紀錄的H2析出速率（HER）為14.72 mmol h-1 g-1，犧牲氧化轉化頻率（TOFox）為9.0 h-1，可與許多使用Pt作為助催化劑的非手性COFs相媲美。該研究為利用手性有機材料進行太陽對氫光催化開闢了新的途徑。

The effect of enantioselective chiral covalent organic frameworks and cysteine sacrificial donors on photocatalytic hydrogen evolution. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-33501-8.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-33501-8.

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