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廢舊鋰離子電池（LIBs）的回收利用已成為回收寶貴資源和保護環境以可持續發展的必要手段。

近日，清華深圳國際研究生院成會明院士，周光敏副教授報道了將廢舊鋰離子電池中產生的鈷、鐵廢料與鋸末衍生的碳結合在一起，製成用於Zn-空氣電池正極材料的高效CoFe/C催化劑。

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人們廣泛的研究納米Pd催化劑進行H2和O2直接合成H2O2，但是Pd催化劑通常具有多種形式的O2吸附行為，導致O2和H2O2的O-O化學鍵切斷反應的選擇性和產率仍存在較大的問題。

有鑑於此，北京工業大學莊春強、陳戈、李洪義等報道一種具有高反應活性和選擇性的氮原子Pd催化劑。

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上周的第6期DFT免費算活動，截至昨天已有超過300位小夥伴參加，各項計算任務正在緊鑼密鼓按計劃進行中，以期儘快給各位交付數據。

上期免費算部分案例：

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1. Adv. Energy Mater.：高熵氧化物催化劑助力OER

基於混合過渡金屬（transition-metals, TM）的催化劑已顯示出用於水分解的巨大潛力，但是納米材料的常規合成受到室溫平衡和奧斯特瓦爾德（Ostwald）熟化的強烈限制。其中，超快的溫度循環能夠合成高熵合金納米顆粒的亞穩態金屬相，然後在水性電解質中使用時轉變為氧化物/氫氧化物納米顆粒。基於此，美國麻省理工學院李巨教授（通訊作者）等人報道了通過快速焦耳加熱和淬火在碳纖維上原位合成了一種非貴金屬的高熵氧化物（high entropy oxide, HEO）催化劑。

對比貴金屬IrO2催化劑，三元到六元（FeNiCoCrMnV）HEO納米顆粒的不同組成對催化析氧反應（OER）具有更高的活性。合成的HEO還表現出比IrO2高兩個數量級的穩定性，這是由於通過OER過程激活的碳化物介導的與基底的親密度更強。添加Cr、Mn和V提高了OER活性，而Cr對Fe、Ni和Co活性位點的氧化態影響更大。

其中，添加Cr通過促進活性元素（Co、Ni和Fe）的更高氧化態來提高OER活性。此外，添加Cr有助於最大限度地提高吸附的高氧化物質和表面氧物種（O2/OH-）的量。對於非貴金屬HEO，觀察到了極大的穩定性，在較高的電流密度下，沒有發現性能下降。其中，穩定性源於通過在HEO納米顆粒和來自基底的碳之間形成強金屬-碳化物鍵而實現的強化學親和性。在長時間的ADT測試和Cr完全溶解後，由於活性物質的氧化態的細微降低，OER催化活性下降。因此，鼓勵對不同合金化比例進行進一步的詳細研究，以設計出具有更高活性的優化催化劑，以滿足所需的使用壽命。

Carbothermal Shock Synthesis of High Entropy Oxide Catalysts: Dynamic Structural and Chemical Reconstruction Boosting the Catalytic Activity and Stability toward Oxygen Evolution Reaction. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202200742.

https://doi.org/10.1002/aenm.202200742.

2. Adv. Energy Mater.：實時模擬N配位Ni單原子的電子結構：NiS將CO2電化學還原為CO

N-配位Ni單原子（N-coordinated Ni single atom, Ni-NC）是CO2還原反應（CO2RR）生成CO的最佳催化劑之一，但是沒有塊體Ni材料對CO2RR表現出高催化活性。基於此，韓國科學技術研究院Hyung-Suk Oh和Woong Hee Lee（共同通訊作者）等人報道了實時模擬具有Ni-NC電子結構的NiS納米顆粒可以增強零間隙電解槽中的CO2RR活性。

在文中，作者利用H2S熱處理的浸漬法製備了碳負載的硫化鎳納米顆粒（記為NiS）。根據原位/Operando X射線吸收精細結構（XAFS）分析，在一定的陰極電位下，NiS的電子結構轉變為類似於Ni-NC催化劑的電子結構。與金屬Ni和Ni氧化物納米顆粒不同，這種實時模擬的NiS電子結構顯示出增強的CO2RR對CO產生的活性。

然而，由於S物種的損失，NiS表現出低穩定性，這是模擬N配體的關鍵。基於原位/Operando XAFS和穩定性測試後的非原位分析，作者提出了NiS電極實時模擬電子結構的起源假設，並討論了模擬電子結構策略的挑戰。此外，該工作為從以前通常未被考慮的材料開發催化劑提供了新的見解。

Real-Time Mimicking the Electronic Structure of N-Coordinated Ni Single Atoms: NiS-Enabled Electrochemical Reduction of CO2 to CO. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202201843.

https://doi.org/10.1002/aenm.202201843.

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依賴化石能源帶來的能源危機和環境污染問題日益突出，人們試圖尋找清潔、高效和無污染的能源，比如：風能、地熱能和潮汐能。受植物光合作用的啟發，利用光能制氫具有重要意義。光催化制氫的重要課題是控制光生空穴和光生電子的分離，使電子和高效地還原質子得到氫氣。在過去的多年中，人們試圖構築非貴金屬催化的光催化體系，像鐵基、鈷基、鎳基和銅基催化劑被大量研究。同時，鎳雙齒膦配合物、鎳多齒吡啶配合物等鎳基配合物被用來做光催化的分子催化劑。

但是，由於反應中生成不穩定的反應中間體，它們大多具有較短的反應壽命和較低的轉換效率。本文中通過密度泛函理論研究不同配體的鎳基配合物的分子軌道、平均電離能和結合能，進一步研究其光催化制氫的全過程。

分子軌道和結合能的計算：

通過對構效關係的研究發現，以qbz為前端配體的催化劑具有較好的催化效果。25mg的NQP 1催化劑可以實現1190 μmol h−1 的產氫效果。通過改變適當的配體或者官能團，催化劑和光敏化劑之間的電子轉移過程可以被加速。通過計算過渡態和反應能壘研究了光催化產氫的反應機理。DFT計算能夠高效地幫助光催化材料的研發的設計。

Accelerating Nickel-Based Molecular Construction via DFT Guidancefor Advanced Photocatalytic Hydrogen Production，ACS Appl. Mater. Interfaces 2022, 14, 17486−17499

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Dr Zhang

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