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熱催化學術QQ群：741409795

木質素是一種很有前途的可再生原料，用於生產有價值的酚類和碳氫化合物建築砌塊。然而，木質素升級策略的經濟可行性一直受到初級產品再冷凝和比生物油優先形成焦炭的阻礙。

鑑於此，美國愛荷華大學Jean-Philippe Tessonnier報道一種有效的生產高適應性纖維素和提高木質素轉化為芳香烴和烯烴的策略。

本文要點

要點1.作者證明了木質素預處理有效地降低了熱解過程中碳的形成並提高了碳的揮發，並研究了使用亞臨界和超臨界乙醇以及負載型金屬催化劑進行的各種溶劑分解和催化預處理。通過結合GPC、GC-FID/MS、元素分析、HSQC NMR和TGA，解耦了溶劑分解和催化步驟的影響，並確定了它們在相對於母體木質素的化學修飾中的獨立作用。預處理步驟提高了揮發物的生成，同時減少了快速熱解過程中的焦炭形成，對於使用Pd/C在250°C下解構的木質素，焦炭形成率從58 C%降至9 C%。

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電催化學術QQ群：1025856252

分散在炭黑上的鉑基納米顆粒耐久性差是長壽命聚合物電解質燃料電池應用面臨的挑戰。最近的研究表明，Fe和N共摻雜碳（Fe-N-C）比傳統的高比表面積碳具有更高的性能。

近日，香港科技大學邵敏華通過Fe-N-C提高燃料電池負載鉑納米粒子的穩定性。

本文要點

要點1.在酸性和鹼性介質中，Pt/Fe-N-C催化劑在電位循環過程中的電化學表面積保持率遠優於商業Pt/C催化劑。原位電感耦合等離子體質譜研究表明，循環過程中Pt/Fe-N-C的Pt溶解速率比Pt/C小3倍。

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電催化水分解是一種可行的制氫技術，但析氧反應(OER)緩慢動力學限制了其進一步發展和實際應用。根據最近文獻報道，具有較低工作電位的小分子氧化反應(例如甲醇氧化反應)，是具有更快動力學的OER替代反應。然而，目前阻礙該方法進一步應用的問題是催化小分子氧化反應使用的鎳基電催化劑活性和穩定性較差。

基於此，深圳大學劉建文課題組通過從NiMoO4·0.75H2O中選擇性溶解Mo物種，合成了一種新型Mo摻雜的含有H2O分子的Ni(OH)2電催化劑(LC-Ni(OH)2·xH2O)，並通過催化析氫耦合甲醇氧化，實現節能制氫的快速動力學和耐久性。

性能測試結果表明，所獲得的LC-Ni(OH)2·xH2O電催化劑表現出優異的甲醇氧化反應(MOR)活性和對增值甲酸鹽的高選擇性(特別是在工業高電流密度下)。具體而言，對於MOR，在1.39 V達到了100 mA cm-2的電流密度，Tafel斜率為28 mV dec-1。組裝好的雙電極電解槽產生500 mA cm-2電流密度時的電池電壓為2.00 V，甲醇氧化為甲酸鹽的法拉第效率為90%；LC-Ni(OH)2·xH2O在高濃度電解液(6 M KOH)中運行50小時，性能沒有發生明顯下降。

基於密度泛函理論(DFT)計算和X射線吸收光譜(XAS)的機理研究表明，改進的動力學和耐久性主要歸因於：1.超低Ni-Ni配位，它在結構中誘導高孔隙率，增加接觸面積和促進反應；2.3D網絡結構增加了反應活性位點的密度；3.未完全溶出的Mo，加強了3D網絡框架的結合。總的來說，該研究為設計用於工業節能制氫的具有增強活性和耐久性的電催化劑提供了指導。

Coordination Effect-Promoted Durable Ni(OH)2 for Energy-Saving Hydrogen Evolution from Water/Methanol Co-Electrocatalysis. Nano-Micro Letters, 2022. DOI: 10.1007/s40820-022-00940-3

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將塑料轉化為增值產品為解決環境問題提供了一個有前景的方法，同時為循環碳經濟提供了推動力。與傳統的塑料加工途徑(例如熱解和氣化)相比，光催化塑料氧化與水分解相結合的光重整策略旨在在溫和條件下實現塑料轉化為增值化學品，同時提供氫燃料。

基於此，南京農業大學邱博誠課題組在水性介質中製備出具有MoS2尖端的CdS納米棒光催化劑，並實現了將聚酯(例如聚乳酸(PLA)和聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET))重整為聚烯烴(聚乙烯(PE))。

MoS2的定向生長表明界面S2-陰離子可以通過MoS2和CdS中的懸空鍵匹配來共享，這種基於以一維(1D)半導體為末端的異質結構有利於通過空間局域化的深能態來實現電荷載流子的快速轉移和分離。此外，在這種異質結構中，源自受限空穴的離域電子傾向於在MoS2位點上積累，這有利於水還原成氫。同時，CdS側壁上留下的空穴負責塑料的氧化。

實驗結果顯示，基於MoS2/CdS的光催化體系通過使用預處理的塑料廢料作為原料進行進化，成功將聚酯(PLA和PET)轉化為聚烯烴(PE)，並且能夠有效產H2；另一方面，塑料氧化半反應是通過光生空穴從CdS轉移到塑料基材引發的，並產生大量的增值羧酸鹽(例如甲酸鹽、乙酸鹽和乙醇酸鹽)和氣態烷烴(例如，甲烷、乙烷、丙烷和n-戊烷)，這有助於通過環保和經濟可行的方式回收塑料。

總體而言，光重整策略具有巨大的潛力，不僅可以在減少浪費的同時發展商品化學品，還促進了塑料升級的進一步發展。

Trash to Treasure: Photoreforming of Plastic Waste into Commodity Chemicals and Hydrogen over MoS2-Tipped CdS Nanorods. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c03605

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