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MoS2反應位點的低電導率和較差的可及性對增大MoS2基電極的三相邊界(TPB)位點和減小實際質子交換膜(PEM)水電解中高效析氫反應(HER)的歐姆損失來說是一項巨大挑戰。

近日，田納西大學張鳳遠和橡樹嶺國家實驗室David A.Cullen等報告了一種可擴展的水熱方法來製造無離聚物的集成電極(具有1T-2H異相和富含缺陷的MoS2納米片原位生長在碳纖維紙(CFP)上(MoS2 NSs ))。

該電極具有獨特的優勢: 1.1T-2H相整合可以結合2H相優異的結構穩定性和亞穩態1T相的高電導率來激活惰性MoS2基面; 2.高度缺陷的超薄納米片具有豐富的暴露邊緣和額外的基面缺陷(微孔、原子硫空位)可以進一步增加活性位點; 3.原位生長法使MoS2納米片和3D多孔導電碳載體的緊密接觸和強粘附，導致歐姆損失和傳質損失顯著降低，並在實際電解槽中顯著提高穩定性。

得益於上述協同效應，富含缺陷的1T-2H MoS2/CFP具有0.14 mg cm-2的極低催化劑負載量，其不僅在液態酸性電解質中表現出顯着提高的HER性能，而且在實際的PEMEC中表現出出色的電池性能。1T-2H MoS2/CFP在1 A cm-2和2 A cm-2電流密度下，所需的電池電壓分別僅為1.96 V和2.25 V，在文獻中類似的條件下，其電池性能優於大多數負載量高達3~6 mg cm-2的非貴金屬HER催化劑。

這項工作架起了一座將催化劑優化與電極製造聯繫起來的橋樑，這為如何同時提高本徵催化活性、整個電極電導率和電化學穩定性以在實際水電解槽中的高電流密度下低成本制氫提供了思路。

MoS2 Nanosheet Integrated Electrodes with Engineered 1T-2H Phases and Defects for Efficient Hydrogen Production in Practical PEM Electrolysis. Applied Catalysis B: Environmental, 2022. DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.121458

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將CO2電還原為多碳產物（C2+）是高密度可再生能源存儲的一條有吸引力的途徑，但對所需C2+產物的催化選擇性較低。儘管催化劑附近的pH值與C2+產物的選擇性相關，但缺乏對特定C2+產物的局部pH值影響的明確證據。

基於此，丹麥技術大學Brian Seger和Karen Chan、西安交通大學馬明研究員（共同通訊作者）等人報道了一種非常簡單的策略，用於通過CO2捕獲率實驗來探測基於氣體擴散電極（GDE）的高速CO電還原中的平均局部pH值。

從局部pH測定方法以及可能影響C2+形成的其他可能性的考慮，作者明確證明，在CO還原過程中，陰極GDE表面附近OH-濃度的增加可以通過均相溶液反應顯着促進乙酸鹽的形成，即關鍵步驟，受陰極表面附近局部pH值的影響，相應地抑制了其他C2+產物，如乙醇、正丙醇和C2H4。

值得注意的是，通過提高平均局部OH-濃度可以實現超過90%的總C2+法拉第效率（FE），其中包括高達近50%的醋酸法拉第效率。此外，對局部CO可用性與特定C2+選擇性之間聯繫的探索表明，由於優選的CO耦合，C2+的形成需要高CO覆蓋率。進一步分析表明，乙酸和乙醇應該直接共用某個中間體，但該中間體的相關反應路徑可能與C2H4的反應路徑分開。該工作通過系統探索陰極表面附近局部反應環境的影響，進一步深入了解了C2+產物的形成機制。

Local Reaction Environment for Selective Electroreduction of Carbon Monoxide. Energy Environ. Sci., 2022, DOI: 10.1039/D1EE03838A.

https://doi.org/10.1039/D1EE03838A.

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