催化開天地 - 丹麥技術大學/西交EES：CO選擇性電還原的局部反應環境－鑽石舞台

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將CO2電還原為多碳產物（C2+）是高密度可再生能源存儲的一條有吸引力的途徑，但對所需C2+產物的催化選擇性較低。儘管催化劑附近的pH值與C2+產物的選擇性相關，但缺乏對特定C2+產物的局部pH值影響的明確證據。

基於此，丹麥技術大學Brian Seger和Karen Chan、西安交通大學馬明研究員（共同通訊作者）等人報道了一種非常簡單的策略，用於通過CO2捕獲率實驗來探測基於氣體擴散電極（GDE）的高速CO電還原中的平均局部pH值。

從局部pH測定方法以及可能影響C2+形成的其他可能性的考慮，作者明確證明，在CO還原過程中，陰極GDE表面附近OH-濃度的增加可以通過均相溶液反應顯着促進乙酸鹽的形成，即關鍵步驟，受陰極表面附近局部pH值的影響，相應地抑制了其他C2+產物，如乙醇、正丙醇和C2H4。

值得注意的是，通過提高平均局部OH-濃度可以實現超過90%的總C2+法拉第效率（FE），其中包括高達近50%的醋酸法拉第效率。此外，對局部CO可用性與特定C2+選擇性之間聯繫的探索表明，由於優選的CO耦合，C2+的形成需要高CO覆蓋率。進一步分析表明，乙酸和乙醇應該直接共用某個中間體，但該中間體的相關反應路徑可能與C2H4的反應路徑分開。該工作通過系統探索陰極表面附近局部反應環境的影響，進一步深入了解了C2+產物的形成機制。