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May 01 Sun 2022 13:00
國際仿生工程學會 - Science一周論文導讀｜2022年4月15日

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May 01 Sun 2022 13:00
國際仿生工程學會 - Nature一周論文導讀｜2022年4月14日

審校小勺小象

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大自然經過自然進化，創造了眾多層次結構複雜、力學性能優異的生物材料。一個顯著的例子是珍珠母，由於其分層有序的層狀結構，可以作為盔甲保護生物免受外部衝擊，珍珠母的這種結構啟發了許多層合材料的設計。目前，在通過二維納米材料來構建類珍珠母有機-無機納米複合材料方面取得了很大進展。這些複合材料在建築、航天、軍事裝甲等領域具有廣闊的應用前景。然而，與天然納米材料類似，這些由二維納米片和聚合物構成的層狀納米複合材料在受到彎曲應力時很容易出現應力分布不均勻、應力集中、裂紋擴展和斷裂破壞。這是因為當彎曲應力作用於層狀納米複合材料時，應力不能在有機-無機界面上有效傳遞。因此，構建具有超高韌性、抗彎曲斷裂的層狀納米複合材料仍然是一個巨大的挑戰。

受生物結構的啟發，浙江大學唐睿康教授、劉昭明研究員課題組通過簡單的三步策略，將直徑為1nm的超細磷酸鈣低聚物（CPO）與聚乙烯醇（PVA）和海藻酸鈉（Alg）網絡融合在一起，製備了一種超韌的層狀納米複合材料（PAC）。由於無機構建單元的小尺寸，在有機-無機層次結構中形成了強的多類型分子間相互作用。得到的層合板具有超高的彎曲應變（>50%無斷裂）和韌性（21.5~31.0 MJ m-3），超過了天然珍珠母和目前報道的幾乎所有合成層合材料。此外，這種層合板的力學性能是可調的，通過改變結構中的含水量。該研究為利用無機離子低聚物製備具有超高彎曲韌性的有機-無機納米複合材料提供了一條新途徑，可應用於韌性保護材料和吸能材料領域。相關工作以「A Bioinspired Ultratough Composite Produced by Integration of Inorganic Ionic Oligomers within Polymer Networks」為題發表在《ACS Nano》上。

【PAC的製備和表徵】

仿生層狀納米複合材料PAC是通過自組裝、應力誘導結構定向和進一步的逐層交聯策略來製備的。通過SEM圖像可以看出，由於其緻密的結構，薄膜具有高度的透明性。SAXS成像表明薄膜是各向同性的。一維HAP納米線均勻分布在有機聚合物網絡中。TGA表明，PAC薄膜的無機含量為36.4 wt%。SEM圖像顯示納米纖維束沿施加的應力方向排列。TEM圖像顯示HAP納米線（直徑<3 nm）沿拉伸方向高度有序。通過切割薄膜和調整薄膜層數，可以得到不同形狀和尺寸的PAC層合板。較薄的PAC層合板很容易彎曲、捲曲和扭曲，這顯示了其良好的柔韌性。所製備的PAC層合材料具有良好的光學透明度，與普通玻璃相似。總之，通過簡單的三步策略可以獲得高度集成和分層有序納米結構的PAC層合板。

圖1 通過自組裝、應力誘導結構定向和逐層交聯策略製備PAC層合板及其結構表徵

【內部分子相互作用】

PVA分子的羥基與Alg分子的羧基之間形成了氫鍵。HAP納米線的鈣離子與Alg分子的羧酸基之間存在離子交聯。PVA、Alg和HAP納米線同時存在氫鍵和離子交聯。總之，在PVA，Alg和HAP之間存在多種分子相互作用（氫鍵和離子交聯）。這表明它們在分子尺度上相互連接，在宏觀尺度上形成高度集成的塊體材料。物理氫鍵和化學離子交聯的存在賦予PAC層合板更高的韌性。溶脹試驗結果表明，PAC膜在去離子水中浸泡24 h後仍能保持結構完整性，這主要是由於有機相與無機相之間的分子相互作用增強所致。這些分子內和分子間的相互作用（離子交聯和氫鍵）可以使有機聚合物網絡與超細無機HAP納米線很好地結合在一起，形成高度連續、緻密的納米結構，從而阻礙PAC膜在水中的溶脹。

圖2 PAC薄膜與層合板的內部有機相和無機相之間的物理和化學相互作用

【力學性能】

預應變為100%的PAC薄膜的斷裂能最高，可承受自身重量的125000倍，無斷裂和明顯變形。由於三維分層結構，預製備的PAC層合板可以作為主梁，支撐起一桶重量為20公斤的水，且沒有可見的彎曲變形。在標準的三點彎曲測試下PAC層合板具有明顯的彎曲變形。當應力釋放時，呈現塑性變形，無任何斷裂。PAC層合板的彈性模量為2.31±0.67 GPa，大約是天然骨骼的一半。當彎曲應變為18.3%時，彎曲應力達到最大值149.3 MPa，接近天然珍珠母的彎曲應力值。此外，儘管彎曲應變達到50%時，PAC層合板的彎曲應力仍然呈現連續穩定的變化，說明在彎曲過程中沒有出現明顯的裂紋擴展和尖銳的應力突變。PAC層合板的彎曲能（21.5~31.0 MJ m-3）優於天然珍珠母（0.4~1.1 MJ m-3）、骨頭（0.6~23.9 MJ m-3）以及大量合成珍珠母狀複合材料。這些結果表明，通過簡單的三步策略將CPO整合到聚合物網絡中所構建的PAC層合板具有超高的彎曲韌性和應變，這是以往策略難以實現的。納米級高度整合的有機-無機層序結構對PAC層合板的超高彎曲韌性至關重要。

圖3 PAC薄膜及層合板的力學性能

【抗衝擊性能】

用普通無機玻璃板和有機半結晶聚苯乙烯（PS）板作為對照樣品，從40 cm的高度自由落下一個鋼球（28.65 g）撞擊樣品板。結果表明，只有PAC層合板保持了整體結構不變，而玻璃板破碎成許多塊，PS塑料也出現了明顯的裂縫。吸收的能量（ΔEV），PAC層合板高於玻璃板和PS板。高度集成有機−無機層次結構的PAC層合板可以快速吸收能量、傳遞能量和消耗能量。由衝擊力-位移曲線可知，PAC層合板在衝擊過程中吸收總能量為0.198±0.117 J，衝擊韌性為9.626±1.421 kJ m-2，表現出良好的吸能能力。因此，具有優異韌性的PAC層合板在韌性保護材料、吸能材料等軟材料領域具有重要的應用前景。此外，PAC層合板可以通過簡單的吸水和脫水處理，可逆地轉化為堅韌的水凝膠。吸附的水可以通過在PAC層合板上沉積疏水塗層鎖在PAC層合板中，這可以保持PAC層合板的力學性能。PAC層合水凝膠在力學性能方面與天然肌肉相似。因此，它們在組織工程（如軟組織置換）、水下軟體機器人和高級致動器材料方面具有巨大的應用潛力。此外，PAC層合板的可變力學特性進一步拓展了其作為智能響應材料的應用潛力。

圖4 PAC層板的抗衝擊性能

【小結】

總之，通過簡單的三步策略將超細CPO整合到有機聚合物網絡中，構建了一種仿生PAC層合板。由於PAC層合板具有強的多類型分子相互作用，以及從納米尺度到宏觀尺度的有機-無機結構的高度整合，使其具有超乎尋常的彎曲韌性，其韌性優於天然珍珠母和目前所報道的幾乎所有合成仿珍珠母材料。此外，PAC層合板具有良好的抗衝擊性能，可作為吸能材料。PAC層合板還具有可控的力學特性，可以極大地拓展其應用領域，如柔性材料和智能材料等。這種基於無機離子低聚物進行超韌、結構複雜材料宏觀構建的簡單三步策略，為高性能功能材料的製備提供了一條新途徑。

原文鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acsnano.2c00663

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May 01 Sun 2022 13:00
商業地產精選 - 商業地產人員，入門級-高級，需要知道這135個[ 微信公眾號 ]

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