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在CO2固定中，C-C耦合是生產多碳產品中碳骨架的關鍵步驟。其中Wood-Ljungdahl（WL）途徑是一種有效的自然過程，微生物通過該過程將CO2轉化為甲基和羰基，並將它們耦合在一起。然而，在無機CO2電還原中，這種不對稱耦合機制很大程度上仍未得到探索。

基於此，美國加州大學伯克利分校楊培東院士（通訊作者）等人報道了一種共還原實驗，通過電拋光Cu箔來驗證Cu表面對不對稱*CH3-*CO偶聯的催化能力。

為克服難以從光譜中確定中間產物的困難，作者通過外部提供CO和CH3I作為兩個不同的中間源來確保中間產物的存在。*CO來自於CO氣體的吸附，而*CH3則是由CH3I電化學生成。通過進一步用13C同位素標記CH3I，通過核磁共振波譜驗證13C-12C的不對稱耦合在技術上可行。

在電解CH3I過程中，作者發現即使在高極性的水電解質中，生成的一部分甲基也可以穩定在Cu表面。這些甲基可以參與C-C偶聯反應，並與另一個*CH3或*CO偶聯，在Cu表面生成多種多碳產品（C2H6、CH3CHO、C2H5OH、CH3COOH和(CH3)2CO）。

在確定Cu的不對稱偶聯能力後，作者轉向了用Cu-Ag納米顆粒（NP）串聯組裝的更實用的CO2還原電催化。與WL途徑類似，在串聯繫統中，Cu催化*CHx中間產物生成，Ag催化生成大部分*CO。

由於在動態電化學條件下直接量化Cu表面中間體的濃度是一項重大挑戰，作者利用CH4和CO的生產速率作為催化微環境中*CHx和*CO中間體的可用性的代理。通過改變Cu-Ag比和應用電位可調節CH4和CO的生成速率。當CH4和CO的生成速率一致時，可以獲得最大的多碳氧產物生成速率。

Exploration of the bio-analogous asymmetric C-C coupling mechanism in tandem CO2 electroreduction. Nat. Catal., 2022, DOI: 10.1038/s41929-022-00844-w.

https://doi.org/10.1038/s41929-022-00844-w.

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