鑽石舞台

電催化學術QQ群：1025856252

直接電化學兩電子氧還原（2eORR）生成H2O2為現場生產綠色H2O2提供了一種替代蒽醌氧化技術的有前景的技術。碳氧化物材料已經顯示出令人印象深刻的2eORR活性，這是由於氧化的官能團有利於過氧化氫的形成途徑。然而，由於氧含量較低(<15%)，氧摻雜的碳催化劑的2eORR能力受到氧誘導活性中心密度的嚴重阻礙。含氧官能團，特別是高活性的醚基和羧基，是提高無金屬碳基催化劑用於2eORR為H2O2的活性和選擇性的關鍵。

基於此，深圳大學支春義教授報道了一種以富氧葡萄糖為碳源，合成以醚基為主的超高氧含量2eORR的高效CQD催化劑。

(繼續閱讀...)

鑽石舞台 發表在 痞客邦 留言(0) 人氣()

(繼續閱讀...)

鑽石舞台 發表在 痞客邦 留言(0) 人氣()

8月份華算科技已推出兩期免費算活動，參加人數將近500餘位，各項數據也都在如期交付中。根據各位老師和同學的積極反饋，有較多的過渡金屬硫化物（TMDs）計算需求，我們特此準備了華算科技第8期的免費算活動。

往期免費算部分案例：

華算科技第8期的DFT免費算活動來啦！

即日起至8月31日：

過渡金屬硫化物材料

免費算！

聯繫下方微信即可參與👇

電話/微信：15013448130

1、免費算-計算內容

針對過渡金屬硫化物體系，免費計算以下內容（任選其二）：

吸附能

(繼續閱讀...)

鑽石舞台 發表在 痞客邦 留言(0) 人氣()

【做計算找華算】理論計算助攻頂刊，10000+成功案例，全職海歸技術團隊、正版商業軟件版權！

經費預存選華算，高至15%預存增值！

鋅基水系電池因其高理論容量、安全性和低成本而備受關注，但與枝晶生長密切相關的氫氣釋放、鑑定或抑制機制研究卻很少且具有挑戰性。在此，華南師範大學蘭亞乾等報道一系列親鋅金屬共價有機框架（例如，Zn-AAn-COF、Zn-DAAQ-COF 和 Zn-DAA-COF）已被探索作為模型平台來控制H2演化和 Zn2+通量。其中最好的是，基於Zn-AAn-COF的電池僅產生0.002 mmol h-1 cm-2 H2，比純Zn低> 2個數量級。值得注意的是，它在對稱電池中在20 mA cm-2下提供了3000次循環（過電位< 79.1 mV）的高穩定性，並在組裝的全電池中在2000 mA g-1下提供了高達6000次循環的循環穩定性。此外，機理表徵表明，Zn-AAn-COF可以增強析氫的能壘，使離子分布或電場均勻化，從而實現高性能。

理論上，為了研究抑制HER的機制，我們計算了Zn-COF@Zn和純Zn的H*吸附吉布斯自由能 (ΔGH*)。為產生氣態H2，惰性水應首先吸附在樣品表面，然後進行解離過程以產生吸附的H*和OH*。Zn-AAn-COF@Zn (2.94 eV)的 ΔGH*值是純Zn(0.52 eV)的6倍，表明H*吸附能力較弱（圖5c）。與Zn-DAAQ-COF@Zn和Zn-DAA-COF@Zn陽極相比，Zn-AAn-COF@Zn陽極還可以提供更困難的水離解過程，因此質子供應量要低得多，從而有效地抑制了 H2的釋放（圖 5d)。我們通過分子動力學模擬進一步計算了Zn-H2O在電極表面的配位數（圖 5d 和 S56）。通過徑向分布函數結果（圖 5d），Zn-AAn-COF 表面上 Zn-H2O的配位數（~1）遠低於裸 Zn（~6），這表明Zn-AAn-COF將由於去溶劑化作用，更有利於去除Zn2+表面的水合分子，從而阻礙副產物的形成和競爭性H2的析出。

此外，我們通過DFT計算獲得了AAn-COF的兩個 Zn2+的最佳配位點（圖 S58）。根據負EPS區域富集醌單元的實驗結果和理論計算，Zn2+在Zn-AAn-COF@Zn電極表面的反應是一個自發反應過程。具體而言，已通過DFT計算單獨研究了多步鋅化過程中重複Zn-AAn-COF單元的優化能量偏好結構的結合能。結果表明，Zn-AAn-COF單元在吸收Zn2+後達到負吉布斯自由能值，表明基於氧化還原的有效利用，Zn-AAn-COF在跳躍過程中能夠容納最多6個Zn2+ -活性基團（圖 5e）。鑑於上述結果，我們推測Zn-AAn-COF中去溶劑化、配位位點和結合能的調節是阻止H2演化和阻礙副產物的形成，從而提高倍率性能和循環穩定性能。

Can Guo, Jie Zhou, Yuting Chen, Huifen Zhuang, Qi Li, Jie Li,Xi Tian, Yuluan Zhang, Xiaoman Yao, Yifa Chen, Shun-Li Li,and Ya-Qian Lan. Synergistic Manipulation of Hydrogen Evolution and Zinc IonFlux in Metal-Covalent Organic Frameworks for Dendrite-free Zn-based Aqueous Batteries. Angew. Chem. Int. Ed.2022, e202210871

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/anie.202210871

【做計算 找華算】華算科技專業靠譜、正版商業軟件版權、全職海歸計算團隊，10000+成功案例！

用戶研究成果已發表在Nature子刊、Science子刊、AM系列、ACS系列、RSC系列、EES等國際頂級期刊。

電話同微信：13622320172

點擊閱讀原文，提交計算需求！

(繼續閱讀...)

鑽石舞台 發表在 痞客邦 留言(0) 人氣()

【做計算找華算】理論計算助攻頂刊，10000+成功案例，全職海歸技術團隊、正版商業軟件版權！

經費預存選華算，高至15%預存增值！

設計高效的催化劑並了解陽極親核試劑電氧化的潛在機制對於電化學驅動技術的發展至關重要。在這裡，華東理工大學李春忠和江宏亮等開發了一種異質結構的硼化鎳/鎳催化劑，以使甲醇電氧化成甲酸鹽，法拉第效率接近 100%。應用操作電化學阻抗譜和原位拉曼光譜來了解甲醇濃度對甲醇氧化反應的影響。高濃度的甲醇抑制電催化劑向高價電氧化產物的相變，並且在電催化劑上形成的親電氧物質（O*或OH*）被認為是催化活性物質。使用密度泛函理論計算進行的額外機理研究表明，決定電位的步驟，即*CH2O的形成，最有利地發生在硼化鎳/鎳異質結構上，而不是硼化鎳和鎳上。這些結果對於研究其他基於親核試劑的電氧化反應和有機電合成方法具有很大的指導意義。

上面討論了MOR的催化活性物質，但硼化鎳/鎳異質結構比純硼化鎳和純鎳具有更高活性的原因仍然知之甚少。因此，進一步進行了DFT計算。基於上述催化活性物質的討論，構建了吸附OH的催化劑表面。在有限應變理論的基礎上，構建了最匹配的Ni3B(001)/Ni(111)界面，展示了硼化鎳/鎳的異質結構。此外，還對其他表面進行了DFT計算，補充圖24描述了用於在不同表面上氧化MeOH的有利吸附中間體的DFT優化結構。差分電荷密度圖（圖 6c）和巴德電荷分析（補充表5）發現電子在硼化鎳/鎳界面中從Ni轉移到Ni3B，這可以促進隨後的氧化反應。各種表面上 MOR過程的吉布斯自由能分布如圖 6d和補充圖 25 所示。

可以看出，MOR的電位決定步驟都是由*CH3O → *CH2O +過程貢獻的H+ + e−在Ni3B(001)/Ni(111)異質結構、Ni3B(221)/Ni(111)異質結構、Ni3B和Ni的四個表面上。有趣的是，Ni3B(001)/Ni(111) 異質結構的最低吉布斯能壘為0.57 eV，而 Ni3B和Ni分別為0.74和0.70 eV，這表明MOR最容易在Ni3B/Ni表面上發生。HCOOH生成的ΔG為-0.19 eV，遠低於進一步氧化為*COOH中間體的ΔG（-0.01 eV），表明MOR在Ni3B/Ni異質結構上的最終產物是甲酸而不是CO2。這也與原位ATR-SEIRAS結果一致。此外，生成的甲酸在鹼性介質中很容易以甲酸鹽的形式存在，自發性難以被進一步氧化。還計算了*CH2O中間體在 Ni3B(001)/Ni(111)異質結構、Ni3B和Ni結構上的吸附行為的部分態密度(PDOS)。如圖 6e 所示，Ni3B/Ni異質結構、Ni3B和Ni的d帶中心分別為-1.22、-1.26和 -1.34 eV。顯然，Ni3B/Ni異質結構的值最接近於費米能級，這賦予了*CH2O最強的吸附能力。因此，它可以有效地促進關鍵中間體的結合，降低相關的能壘。硼化鎳/鎳異質結構對甲醇氧化表現出比硼化鎳和鎳更好的活性。

Yanbin Qi, Yue Zhang, Li Yang, Yuhan Zhao, Yihua Zhu, Hongliang Jiang & Chunzhong Li. Insights into the activity of nickel boride/nickel heterostructures for efficient methanol electrooxidation. Nature Communications, 2022

https://www.nature.com/articles/s41467-022-32443-5

【做計算 找華算】華算科技專業靠譜、正版商業軟件版權、全職海歸計算團隊，10000+成功案例！

用戶研究成果已發表在Nature子刊、Science子刊、AM系列、ACS系列、RSC系列、EES等國際頂級期刊。

電話同微信：13622320172

點擊閱讀原文，提交計算需求！

(繼續閱讀...)

鑽石舞台 發表在 痞客邦 留言(0) 人氣()

鑽石舞台 發表在 痞客邦 留言(0) 人氣()

鑽石舞台 發表在 痞客邦 留言(0) 人氣()

鑽石舞台 發表在 痞客邦 留言(0) 人氣()

9月1日，業界期盼已久的《藥品網絡銷售監督管理辦法》終於正式發布。

(繼續閱讀...)

鑽石舞台 發表在 痞客邦 留言(0) 人氣()

根據wind資訊的公開信息，深圳市投資控股有限公司於2022年8月29日簿記發行了總規模為10億元、期限為3年的「深圳市投資控股有限公司2022年面向專業投資者公開發行公司債券(專精特新)(第一期)」，是國內首單「專精特新」主題公司債券。本期債券為小公募公司債券，票面利率為2.60%，創發行人同期限債券發行利率新低，充分表明了投資者的認可。

(繼續閱讀...)

鑽石舞台 發表在 痞客邦 留言(0) 人氣()