電催化氮還原反應 (NRR) 作為一種將氮 (N2) 固定為氨 (NH3) 的無碳方法正在興起，有利於緩解工業 Haber-Bosch 方法的高能耗和重污染。先進電催化劑的良好設計和製備是實現優異催化性能的最重要因素。最近，金屬有機框架（MOF）因其發達的孔隙、大的表面積和具有原子水平可調節性的定製結構而引起了人們對電催化 NRR 到 NH3 的興趣。
近日，天津師範大學He Hongming等發表了評述性論文，介紹了 MOF 及其衍生物作為 NRR 催化劑的全面概述，並對一些代表性實例進行了批判性討論。此外，作者還提出了在環境條件下優化基於 MOFs 的 NRR 電催化劑的挑戰和前景。
相關綜述文章以「Recent advances in metal–organic frameworks and their derivatives for electrocatalytic nitrogen reduction to ammonia」為題發表在Coordination Chemistry Reviews上。
近年來 MOFs 及其衍生物在溫和電催化 N2 還原為 NH3 方面的最新進展，包括可能的催化機制、深入了解 NRR 過程中中間體的原位測試技術、構建高性能催化劑的不同合成策略，以及MOFs相關材料的優缺點。MOFs及其衍生材料具有高密度的催化位點、豐富的催化種類、大的比表面積、良好的可設計性以及可控的電子結構和微環境，在溫和條件下對N2-to-NH3表現出良好的催化活性。儘管人們致力於在溫和條件下優化 N2 的吸附和活化能力，但目前的電催化 NRR 性能仍遠未達到工業化和大規模合成 NH3 的水平。美國能源部 (DOE)的ARPA-E REFUEL計劃制定了一個明確的電化學NH3合成目標，即實現90 %的法拉第效率和10−6 mol·s−1·cm−2的NH3產率，電流密度為300 mA·cm−2，能量效率為60 %，1000 h降解率為0.3 %。許多因素直接影響NRR催化效果，例如N2壓力、溫度、電解質、催化劑、電池配置、工作/參比電極和離子交換膜。電催化劑無疑是最關鍵的因素之一。
MOFs 及其衍生物展示了巨大的新興平台，可以通過 N2 還原獲得用於 NH3 合成的高效電催化劑。但是，目前的研究還處於初步階段，與實際需求相去甚遠。有必要開發有效的手段來優化 MOFs 及其衍生物的構成、結構、形貌、電解質和自支撐電極，以顯着提高中等條件下的電化學 N2-to-NH3 性能，包括 NH3 產率、FE、選擇性、大規模合成、穩定性以及高電流密度。此外，基於理論計算和原位表徵的潛在 NRR 催化機理需要進一步研究，這將有助於指導催化劑設計的未來趨勢。隨着化學、物理、材料科學工程和計算科學各個領域的快速發展和交叉合作，MOFs 及其衍生物作為電催化劑將被積極開發用於環境 NH3 電合成。
圖一、MOFs及其衍生物電催化N2制NH3。© 2022 The Authors
圖二、電催化 NRR 機制。© 2022 The Authors
文獻鏈接：Recent advances in metal–organic frameworks and their derivatives for electrocatalytic nitrogen reduction to ammonia. https://doi.org/10.1016/j.ccr.2022.214761
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2022年 8月 18日
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