隨着氫能的普及，儲氫作為一個重要環節已得到越來越多的重視。其中，固態儲氫作為一類有前景卻又充滿挑戰的領域，一直得難以得到質的突破。其中主要瓶頸之一是脫氫過程需要較高的溫度，極大限制了固態儲氫的工業發展。然而，為什麼一些常見的固態儲氫材料需要較高的脫氫溫度，以及如何通過改性降低其脫氫溫度，一直是難題。
近日，華北電力大學楊維結教授和武英教授團隊，以及日本東北大學李昊教授等學者在固態儲氫材料領域的理論發展有新突破，並連續在Journal of Materials Chemistry A (2022影響因子：14.511) 發表兩篇純理論研究工作（其中一篇獲選為封面文章）。
工作一：發現氫化鎂脫氫過程中的「決堤效應」
氫化鎂的脫氫過程需要藉助高溫發生。然而，其最重要的脫氫步驟一直鮮有研究。在該工作中，利用基於第一性原理的動力學和熱力學計算，結合分子動力學模擬和COHP成鍵分析，作者發現在氫化鎂最常見的110面上，表面脫氫擁有最大的能壘。然而，若表面結構的氫原子能脫出，後續氫原子的脫附將變得更加容易，呈現出一種「決堤效應」。
圖解：氫化鎂脫氫中的「決堤效應」：氫化鎂脫氫過程中，首層氫原子最難脫出。隨後，後續氫原子的脫附將變得容易。
Shuai Dong, Chaoqun Li, Jinhui Wang, Hao Liu, Zhao Ding, Zhengyang Gao, Weijie Yang*, Wei Lv, Li Wei, Ying Wu*, and Hao Li*. "The 「burst effect」 of hydrogen desorption in MgH2 dehydrogenation." Journal of Materials Chemistry A (2022), 10, 22363 (封面論文)
工作二：基於「決堤效應」理論設計單原子催化劑異質結，促進氫化鎂首層氫原子的脫附
基於上述「決堤效應」，作者認為：如果能設計出新的材料能促進氫化鎂首層氫原子的脫附，那麼氫化鎂的整體脫氫效率將會極大提高。基於這個結論，作者設計出具有M-N-C結構的單原子催化劑異質結，並對其進行脫氫動力學研究。他們發現，這類異質結的形成可以極大降低氫化鎂表面脫氫能壘，與現有的實驗報道一致。同時，他們也發現單原子活性中心的電負性與氫化鎂的脫氫能壘呈線性關係。該線性關係能有助於快速預測出高性能的催化劑異質結。
左圖：M-N-C結構的單原子催化劑異質結有助於降低氫化鎂脫氫能壘。右圖：氫化鎂脫氫能壘與催化劑活性中心電負性呈相關性。
Shuai Dong, Chaoqun Li, Erfei Lv, Jinhui Wang, Hao Liu, Zhengyang Gao, Wei Xiong*, Zhao Ding, Weijie Yang* and Hao Li*, "MgH2/single-atom heterojunctions: effective hydrogen storage materials with facile dehydrogenation." Journal of Materials Chemistry A (2022), 10, 19839.
工作一獲選為最新一期的JMCA封面：
Materials Studio
MS入門捷徑
留言列表