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單原子中心（SAS）催化劑的新興明星被認為是陰離子交換膜燃料電池（AEMFC）中氧還原反應（ORR）最有前途的鉑取代電催化劑。然而，SAS中的金屬負載直接影響整個設備的性能。在此，黑龍江大學付宏剛，王蕾等報告了一種雙氮源協同策略，以實現在3D N摻雜碳納米管/石墨烯結構上負載 5.61 wt% 的金屬負載量的高密度Cu-N4 SAS，同時具有優異的ORR在鹼性介質中的活性和穩定性。當應用於H2/O2 AEMFC時，它可以達到0.90 V的開路電壓和 324 mW cm-2 的峰值功率密度。Operando同步輻射分析確定了在工作條件下從初始 Cu-N4到Cu-N4/Cu-納米糰簇(NC)和隨後的Cu-N3/Cu-NC的重建，逐漸調節中心金屬的 d帶中心並平衡*OOH和*O中間體的Gibbs自由能，有利於ORR活性。

進行 DFT計算以研究Cu-N-C/GC的出色電催化活性的來源。由於Cu-N4位點主要存在於Cu-N-C/GC中，因此構建了Cu-N4模型。為了闡明ORR過程中的結構變化對電催化活性的影響，我們還根據操作 XAFS 建立了 Cu-N3、Cu-NC、Cu-N4/Cu-NC和Cu-N3/Cu-NC 模型分析。如圖6a所示，電荷密度差異表明對稱Cu-N4和Cu-N3模型中的Cu金屬中心表現出均勻的電子分布。然而，這種對稱結構可以通過引入Cu-NC結構來破壞，導致Cu-N4和Cu-N3周圍的電荷分布不均勻。由於Cu-NC和Cu-N4或Cu-N3之間的協同作用，它將增強ORR活性。

如圖6b中所述計算在0 V 氧化還原電位（Eredox）下不同最佳結構的Cu 位點上每個基本步驟的ORR自由能。反應勢壘是獲得催化活性的重要參數，可以給定速率決定步驟（RDS）的自由能。在第一個基本步驟中，Cu-N4模型需要克服0.54 eV的能壘才能實現從O2到OOH* (OOH* + OH- + H2O +3e-) 的還原過程。與O*、OH*和OH-中間體的其他步驟相比，OOH*的形成是吸熱的，因此ORR的RDS是OOH*中間體的形成和分解，還研究了Cu-N4模型的2e-途徑以進行比較。

對於OOH*的常見反應中間體，相應的形成可以控制2e-和4e-途徑的ORR活性，而OOH*質子化和解離的動力學勢壘能決定反應選擇性。值得注意的是，4e- 途徑的O-O解離的下一步顯示出比2e-質子化為H2O2的過程(3.85 eV)顯着更低的勢壘能 (1.56 eV)。它進一步證明了Cu-N4更容易發生4e-ORR過程，這與上述電化學結果一致。當在 ORR 期間出現 Cu-NC 時，與 Cu-N4位點相比，OOH* 步驟的能壘值可能會降低，因此Cu-N4/Cu-NC模型上的OOH*勢壘能顯着降至2.62 eV。

此外，RDS (O* + 2OH–+ H2O + 2e–)的能壘計算為2.56 eV，表明O*中間體在Cu-N4/Cu-NC模型上的強吸附。隨着反應進行到0.5 V，Cu-N3/Cu-NC的新結構明顯降低了每一步的能壘，包括OOH*形成的RDS，這對於加速ORR活性至關重要。值得注意的是，當 Cu-NC 和 Cu-N4 或 Cu-N3 共存時，由於單原子和納米糰簇之間的協同作用，RDS的能壘值可以進一步降低。因此，這樣的連續演變可以使每個步驟的能壘值相等，降低過電位並促進ORR活性。

Gengyu Xing, Miaomiao Tong, Peng Yu, Lei Wang, Guangying Zhang, Chungui Tian, and Honggang Fu. Reconstruction of Highly Dense Cu−N4 Active Sites in Electrocatalytic Oxygen Reduction Characterized by Operando Synchrotron Radiation. Angew. Chem. Int. Ed.2022, e202211098

https://doi.org/10.1002/anie.202211098

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【研究背景】

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9月23日，省衛健委召開全省公立醫院常態化開展治理院外購藥「吃回扣」問題視頻會議。省衛健委黨組書記、主任武晉出席會議並講話，省紀委監委第四監督檢查室副主任閻軍東，國家稅務總局山西省稅務局黨委委員、總審計師劉守功，省市場監管局二級巡視員張鵬洲，省藥監局黨組成員、副局長李庭芳出席會議。會議由黨組成員、副主任、一級巡視員、省疾控中心主任馮立忠主持。

會上，委黨組成員、副主任張波對開展院外購藥「吃回扣」問題專項整治工作進行安排部署，山西醫科大學附屬第一醫院黨委書記徐鈞做表態發言，省藥監局黨組成員、副局長李庭芳對藥監系統做好院外購藥「吃回扣」整治工作提出要求。

武晉指出，醫療衛生事業是民生所系，也是民心所向，醫藥購銷領域腐敗等行風問題，要通過連續開展系統地專項治理行動，進一步規範全省醫療系統服務行為，嚴厲打擊院外購藥「吃回扣」的違規問題，更好維護人民群眾切身利益，不斷推動清廉醫院建設走深走實。一是要把加強行風建設，作為貫徹落實習近平總書記關於全面從嚴治黨的重要講話精神的實際行動，作為貫徹落實「以人民為中心」發展理念的重要舉措，堅持標本兼治，糾治並舉，堅決剎住行業不正之風，更好彰顯公立醫院的公益性質。二是要加強組織領導，嚴肅執紀問責，強化政治責任和領導責任，落實主管主辦和屬地管理責任，通過加強醫院廉政文化建設，切實提高醫療衛生行業工作人員的思想道德水平和依法執業意識，提高防範化解風險點的監管防控能力。三是要狠抓工作落實，把常態化開展院外購藥「吃回扣」問題專項治理與加強清廉醫院建設和公立醫院績效考核工作結合起來，與建立現代醫院管理制度、推進醫院治理體系和治理能力現代化結合起來，深入研究推動治理工作開展的有效途徑和具體載體，不斷使常態化治理工作落地見效，不斷開創清廉醫院建設工作新局面，以優異成績迎接黨的二十大勝利召開。

省衛健委委領導，機關各處（室、局）主要負責人，省醫保局、省藥監局相關處室人員，委直屬醫療機構黨委書記、院長、紀委書記在主會場參會；各市、縣（市、區）設分會場。

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　　他強調，迅速有效撲滅疫情燃點 堅決有力守牢山西陣地 以優異防控成績迎接黨的二十大勝利召開

　　藍佛安作具體要求 商黎光出席

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世界心臟日

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