鑽石舞台｜痞客邦

Aug 16 Tue 2022 08:30
催化計 - Nature Commun.：Co3O4在1M H2SO4水溶液中可持續OER

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開發能夠在酸性工作條件下工作的用於析氧反應（OER）的儲量豐富的電催化劑仍然極具挑戰性。儘管許多第一排過渡金屬氧化物在鹼性介質中極具競爭力，但是它們中的大多數在高質子濃度下會溶解或變得不活潑。目前，只有貴金屬催化劑，如IrO2，在酸性介質中可保持高活性和穩定性。

近日，巴塞羅那科學技術學院José Ramón Galán-Mascarós，巴斯克大學Sara Barja提出了一個有前途的處理方案，在一個陽極中結合了兩個強有力的策略：i）結合儲量豐富金屬的納米結構OER催化劑，以最大化活性表面積；ii）由石蠟油和石墨粉製成的導電的、部分疏水的粘合劑來支撐。

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Aug 16 Tue 2022 08:30
催化開天地 - 吉大/天津理工Chem: 超緻密碳缺陷作為高活性位點，實現酸和鹼中高效催化氧還原

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Aug 16 Tue 2022 08:30
催化開天地 - 南大/河海Nature子刊：破壞自旋相關對稱性，助力BixEr2-xRu2O7高效催化酸性析氧

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雖然酸性析氧反應在電化學能量轉換裝置中發揮着關鍵作用，但酸性電解質中的析氧反應動力學緩慢且催化劑穩定性差，這對材料開發來說是一項巨大的挑戰。與傳統的催化劑納米結構不同，通過破壞催化劑結構對稱性以重新排列自旋電子占據態並優化自旋相關的軌道相互作用以改變催化劑和反應物之間的電荷轉移是一項提高催化劑性能的有效策略。

近日，南京大學劉力哲和河海大學王沛芳等製造了BixEr2-xRu2O7燒綠石(BERO)，以揭示酸性電解質中自旋相關的對稱性破缺與OER性能之間的相關性。

因為Bi-6的孤對電子可以影響Ru位點與最近鄰配位氧原子的鍵合相互作用，導致室溫下原子無序雜化，這使得Bi2Ru2O7(BRO)中的RuO6配位多面體通過電子-聲子相互作用從Oh變為D3d對稱的點群。與其他具有明顯原子無序特徵的常規燒綠石不同，Er2Ru2O7體系由於其與Er和Ru離子在d和f軌道上特殊的量子交換相互作用而變得異常複雜。作為溫度函數測量的逆均勻磁化率顯示出線性變化，並且Ru和Er亞晶格在室溫下保持有序配置，這明顯不同於其他具有無序結構的Ru燒綠石。

更重要的是，Er2Ru2O7樣品中磁晶胞和結構晶胞尺寸相同，並且Er離子的16倍簡併基態分裂成8個Kramers雙峰。中子散射數據表明，在現有布拉格峰(Q = 0)的頂部可以看到一些額外的強度，這與有序結構的Ru亞晶格相關。因此，BRO中引入的Er陽離子對這種對稱性破壞不敏感，可用於控制BixEr2-xRu2O7樣品中的原子無序程度。

相關電化學測試表明，在酸性電解液中，這種多級雜化的BixEr2-xRu2O7可以在10 mA cm-2下表現出約0.18 V的超低過電位，並具有出色的100小時穩定性。總的來說，這項工作為理解原子半無序雜化引起的自旋相關對稱性破壞對提高酸性電解質中OER的催化活性和電化學穩定性的貢獻提供了深層次的理解。

Spin-Related Symmetry Breaking Iinduced by Half-Ddisordered Hybridization in BixEr2-xRu2O7 Pyrochlores for Acidic Oxygen Evolution. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-31874-4