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CO2電還原反應(CO2RR)為碳中和提供了一種有吸引力的方法,但是工業級CO2電解製取甲酸鹽需要高電流密度,卻受到難以精確協調競爭中間體(COOH*和HCOO*)的限制。

基於此,加拿大滑鐵盧大學陳忠偉院士、余愛萍教授和Luis Ricardez–Sandoval、華南師範大學王新研究員(共同通訊作者)等人報道了一種界面設計策略,即通過在CO2電解條件下的定製電沉積原位設計了納米褶皺誘導的富Sn-Bi雙金屬界面材料,顯著加快甲酸鹽的生產。

對比Sn-Bi塊狀合金和純Sn,納米褶皺誘導的富Sn-Bi雙金屬界面材料具有顯著的優點。在H型電池中實現了甲酸鹽的局部電流密度高達140 mA cm-2,因為在CO2RR條件下源自納米皺紋/皺褶的大量暴露的活性Sn-Bi雙金屬界面圖案。

同時,通過同時抑制COOH*與CO形成的結合,並增強HCOO*與甲酸形成的結合,在較低的電位(-0.84 V vs. RHE)下獲得了高達96.4%的最高甲酸鹽法拉第效率(FEfromate)。

此外,實驗測試發現,在寬電位窗口(-0.74到-1.14 V vs. RHE)下甲酸鹽的高法拉第效率(>90%)保持了160 h的耐久性,因為在相互連接的多孔碳織物網絡上生長的穩定褶皺處明確定義的表面結構,提供了加速的質量傳輸和電子傳導性。

這種通過納米顆粒對活性位點電子結構的操縱闡明了形態、表面結構、電子特性和反應途徑之間的相關性,為提高納米結構材料的催化性能提供了合理的設計策略。

Nano-crumples induced Sn-Bi bimetallic interface pattern with moderate electron bank for highly efficient CO2 electroreduction. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-29861-w.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-29861-w.

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