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丙烷在負載型釩催化劑上氧化脫氫(ODH)是製備丙烯(丙烯)的一條極具工業應用潛力的途徑,已被廣泛研究了幾十年。儘管已經報道了大量的機理研究,但關於反應的活性釩基位點尚未闡明。

近日,達姆施塔特工業大學Christian Hess通過應用operando 拉曼和UV-vis光譜支持的(同位素)調製激發IR光譜,揭示了CeO2負載的釩氧化物(VOx/CeO2)催化劑上ODH反應機理,包括核依賴性的釩氧化物和表面動力學。

本文要點
要點1.基於負載依賴性分析,研究人員確定了產生丙烯的兩種不同機理,其特徵在於異丙基和丙烯酸酯類中間體。
要點2.調製激發IR光譜方法還可以確定釩、羥基和吸附動力學的時間演化,突出了表面釩物種和氧化鈰載體之間的密切相互作用。

結果突出了瞬態紅外光譜在提供氧化催化反應機理和一般表面催化過程動力學的詳細理解方面的潛力。

Leon Schumacher, Jakob Weyel, and Christian Hess, Unraveling the Active Vanadium Sites and Adsorbate Dynamics in VOx/CeO2 Oxidation Catalysts Using Transient IR Spectroscopy, J. Am. Chem. Soc., 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c06303

https://doi.org/10.1021/jacs.2c06303

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