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對於催化領域，設計更高性能的催化劑是關鍵課題，這種設計催化劑通常基於催化機理和催化反應趨勢。
有鑑於此，華東理工大學龔學慶、王棟等報道研究合成氨的模型反應機理，解釋了Pt/TiO2催化劑對該反應競爭性反應、決速步驟、電荷密度調控。

本文要點
要點1.對於NO3-切斷三個N-O化學鍵，反應更容易通過HONO2*、ONOH*、HNOH*中間體過程生成NH*制氨的主要物種。隨後進行NH* + H* → NH2* + *和NH2* + H* → NH3* + *兩個加氫反應過程具有最大的反應能壘，是反應的決速步驟。

要點2.發現調節Pt位點的電荷密度，當Pt顆粒的正電荷聚集，所有的解離步都發生弱化，但是氫化步驟（特別是那些包括NH*和NH2*的反應）得到增強。

要點3.發現通過Zn或者Cu對TiO2摻雜，能夠改善硝酸鹽還原反應，這種改善作用是由於當正電荷修飾的金屬表面上H*吸附能降低導致的。這種作用是一種增強氫化反應的普適性方法。

Zheng-Li Xie, Dong Wang*, and Xue-Qing Gong*, Theoretical Insights into Nitrate Reduction to Ammonia over Pt/TiO2: Reaction Mechanism, Activity Regulation, and Catalyst Design, ACS Catal. 2022, 12, 9887–9896
DOI: 10.1021/acscatal.2c01694
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.2c01694

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