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單原子催化劑(SACs)因其原子效率高、活性中心豐富、催化性能優異和成本低廉而受到廣泛關注。然而,單個金屬原子的聚集和使用非活性添加劑將粉末狀SACs催化劑粘貼在平面電極上可能會降低活性中心的密度,減少電荷向活性中心的傳輸,從而抑制其性能。
有鑑於此,香港城市大學張文軍教授等通過通用策略合成了一系列金屬-氮-碳單原子氣凝膠(M-SAAs,M: Cu,Ni,Au,Ru),其中金屬-有機骨架和碳氣凝膠的優點完美結合,以防止單個金屬原子的團聚,並克服導電性差的問題。所製備的M-SAAs可直接用作自支撐電極,用於1,2-二氯乙烷(DCE)的電化學脫氯,具有優異的活性和穩定性。
要點2.製備的M-SAAs用作DCE電化學脫氯反應(DCE-EDR)的自支撐電極,均表現出優異的電化學性能。值得注意的是,Cu-SAA含有豐富的Cu−N4位點顯示出到目前為止最高的乙烯生成速率(446µmol h−1),法拉第效率(64%)和優良的選擇性(99%)。理論計算表明,M−N4位點主要有利於乙烯的生成,而M-N3位點主要有助於氯乙烯的形成,Cu−N4和Cu−N3位點分別顯示對乙烯和氯乙烯的最低能量勢壘。
Gan, G., Zhang, X., Bu, S., Gao, Q., Kong, X., Lei, Y., Zhu, A., Liu, K., Luan, C., Zhang, T., Li, Y., Lee, C.-S., Zhang, W., Metal–Nitrogen–Carbon Single-Atom Aerogels as Self-Supporting Electrodes for Dechlorination of 1,2-Dichloroethane. Adv. Funct. Mater. 2022, 2206263.
DOI: 10.1002/adfm.202206263
https://doi.org/10.1002/adfm.202206263
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