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對於高效的電催化劑來說，操縱催化劑-電解液界面將反應物推入內亥姆霍茲平面(IHP)具有重要意義，然而由於難以捉摸的電化學IHP和固有的惰性催化劑表面，很少有人能實現這一點。

為了充分釋放-OH基團對界面水的調節作用，華中科技大學翟天佑教授選擇了具有高電子傳導性和良好的水分子吸附/脫附性能的鎳基催化劑作為底物。通過一步轉化，在Ni/Ni3C異質結上引入了穩定的表面-OH，其中豐富的含氫/含氧配體和界面位錯分別為-OH基團提供了來源和錨點。


本文要點

要點1.同位素標記原位光譜分析和電子局域化函數(ELF)研究表明，-OH基團誘導了強烈的非共價氫鍵，從而將反應物水分子拖過IHP，不斷地為催化中心提供反應物水分子，並參與HER。此外，通過原位電化學阻抗譜(EIS)和密度泛函理論(DFT)計算，揭示了-OH基團與Ni/Ni3C異質結構的耦合通過極化效應調節了水解離勢壘。


要點2.在鹼性介質中，富含羥基的Ni/Ni3C在高電流密度(500 mA cm-2@~276 mV)下的析氫活性優於Pt/C。這些研究表明，表面羥基調節方法控制了反應界面，並提供了一種為不同反應創造高電流密度電催化劑的通用策略。


Qunlei Wen, et al, Engineering a Local Free Water Enriched Microenvironment for Surpassing Platinum Hydrogen Evolution Activity, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202206077
https://doi.org/10.1002/anie.202206077

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