鑽石舞台

創新點：引入肖特基缺陷調控催化劑的4f電子密度，形成了豐富的具有較強離子擴散能力的活性催化中心，優化Li去溶劑化並降低鋰離子/原子的成核和擴散勢壘，從而催化Li離子傳輸動力學以引導鋰的水平沉積，抑制枝晶生長。即使在超低過電位下，也能獲得長達1200小時的均勻無枝晶鍍鋰。

關鍵詞：鋰金屬電池、無枝晶鋰電極、肖脫基缺陷調控、電子重構、催化作用

儲能技術能夠改善人們的生活方式，促進便攜式智能電子產品到新興的電動汽車行業的快速發展。金屬鋰基電池因其高比容量（3860 mA h g-1）和較低的標準電壓（-3.04 V vs. SHE）而備受關注，然而，鋰金屬電池的實際應用仍然面臨嚴峻的挑戰，如鋰離子溶劑化後的不可控沉積導致鋰枝晶生長，體積膨脹致使SEI的反覆破裂和修復會不斷消耗電解液，使電池的循環壽命縮短甚至出現嚴重的安全問題。

近年來，研究人員在採用人工SEI層，如納米碳、合金層及Maxene提升電極表面親鋰性，同時防止鋰沉積時的電流密度集中引起鋰枝晶形成等方面取得一些進展。然而，在較高循環電流密度和面容量下，這些人工層對鋰枝晶的抑制效果仍不足。受鋰電池正極研究的啟發，催化劑/活化劑可以降低鋰離子/原子擴散勢壘有助於提高鋰動力學行為，即使在高電流密度下也有望實現無枝晶鍍鋰，延長的鋰電池循環壽命。研究團隊在前期研究中發現，構築有序結構的SEI人工層能夠有效抑制枝晶的生長，通過催化劑/活化劑可以降低鋰離子/原子擴散勢壘有助於提高鋰動力學行為及加快多硫化物的轉化，能獲得長的鋰電池循環壽命，另外，利用缺陷工程是實現催化劑內部電子再分配、產生本徵活性位點或協同位點提升催化活性的有效方法。

基於此，本文提出一種利用肖脫基缺陷重構催化劑的4f中心電子結構的策略來調節鋰的擴散行為以抑制枝晶的形成，當電子密度受肖脫基缺陷激發重新分布後，形成了豐富的具有較強離子擴散能力的活性催化中心，催化Li離子傳輸動力學以引導鋰的水平沉積，從而抑制枝晶生長。SDMECO@HINC電子調控層顯著降低了Li電極的去溶劑化、形核和擴散能壘，延長無枝晶Li電極的鍍鋰壽命至1200 h並提高了庫侖效率。與硫正極匹配的全電池獲得高倍率容量（653 mA h g-1，5 C）和高容量保持率（81.4%，3 C），並實現了高能量密度（2264 W h kg-1）軟包電池的初步應用。這項工作提供了一種通過調節催化劑的本徵電子結構提升催化活性獲得長壽命鋰電極的新策略。