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電解水產氫由於其清潔、高效和無污染的特點,已經被認為是替代化石能源產氫的有效策略。這其中,高效的催化劑是降低電解水產氫能量消耗的關鍵之一。目前,貴金屬如Pt、Ir、Ru等是目前常用的電解水催化劑,但是其高昂的價格以及稀缺性阻礙了電解水產氫的發展。因此,設計廉價高效的非貴金屬催化劑已迫在眉睫。近年來,異質結構築已成為非貴金屬催化劑設計的有效策略之一,但是,當前依舊缺乏有效策略來設計合成晶格匹配異質結構的電解水催化劑。
鑑於此,西北工業大學李炫華教授團隊採用梯度加熱外延生長的策略合成了晶格匹配的Mo2C-Mo2N異質結構,所製備的晶格匹配的Mo2C-Mo2N異質結構在酸性和鹼性環境中均表現出了優越的電催化產氫活性。此外,團隊設計了一種新型的光熱-電催化水蒸氣裂解裝置,採用晶格匹配的Mo2C-Mo2N作為產氫催化劑實現了高效節能的電催化水蒸氣裂解產氫。
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通過球差電鏡、拉曼光譜、X射線光電子能譜、開爾文力顯微鏡並結合密度泛函理論計算證明了通過梯度升溫可以調節外延生長過程中成核和生長速率,抑制Mo2C-Mo2N異質結構形成時的晶格失配,從而形成晶格匹配的Mo2C-Mo2N異質結構。
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所製備的晶格匹配的Mo2C-Mo2N在酸性和鹼性環境下均表現出了優越的電催化產氫活性、快速的動力學過程以及良好的穩定性,優於目前所報道的大部分非貴金屬催化劑。這主要歸結於晶格匹配Mo2C-Mo2N結構高的電導率以及本徵活性。密度泛函理論證明了Mo2C-Mo2N結構在酸性環境中具有接近於0的氫吸附自由能,並且有效優化了鹼性環境中產氫的反應路徑。
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此外,團隊開發了一種新型的光熱-水蒸氣裂解裝置,實驗表明該裝置在水蒸氣環境下所需的電壓遠低於在液相水中,並且具有普適性。理論分析表明,水蒸氣環境中的電解過程可以有效降低界面摩擦阻力,從而加速水蒸氣裂解的動力學過程。這項工作為高效電解水催化劑設計提供了新的策略,並創新性的設計了高效的光熱-電催化水蒸氣裂解裝置。
論文信息
Gradient Heating Epitaxial GrowthWellLattice-Matched Mo2C-Mo2N HeterointerfacesBoost Both ElectrocatalyticHydrogen Evolution and Water VaporSplitting
Youzi Zhang, PengGuo, Shaohui Guo, Xu Xin, Yijin Wang, Wenjing Huang, Maohuai Wang, Bowen Yang,Ana Jorge Sobrido, Jahan B. Ghasemi, Jiaguo Yu, Anders Hagfeldt,and XuanhuaLi
Angewandte Chemie International Edition
DOI:10.1002/anie.202209703
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