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能源短缺和環境污染是當前人類面臨的兩大主要挑戰。CO2電還原（CO2RR）是一種將CO2轉化為可利用的高價值能源產品的綠色技術路徑，在解決上述問題方面具有很大的應用前景。但陽極析氧反應（OER）動力學緩慢不僅消耗大量能量（約占總輸入能量的90%），而且陽極產物經濟價值低，還會在很大程度上限制陰極CO2RR的產物轉化，導致整個系統的高能耗、低選擇性和低能量轉換效率。相比之下，用熱力學更有利的甲醇氧化（MOR）取代OER與CO2還原耦合可以降低整個電解反應系統的電耗量。此外，將光能和熱能引入電催化反應體系中可以影響光敏電催化劑的電子性能，從而改變CO2還原和甲醇氧化的活性和選擇性。
近期，蘭亞乾教授課題組在《Angew. Chem. Int. Ed.》期刊上發表了題為「Light, Heat and Electricity Integrated Energy Conversion System: Photothermal-assisted Co-electrolysis of CO2 and Methanol」的文章（DOI：10.1002/anie.202212162）。該論文設計合成了一種雙功能COF催化劑（Ni-2CBpy2+-COF），並成功地將其應用於高效光熱輔助的電催化CO2還原耦合甲醇氧化反應。實驗結果表明，Ni-2CBpy2+-COF作為雙功能催化劑用於高效光熱輔助的電催化CO2還原耦合甲醇氧化反應。在1.9 V的槽電壓下，陰極CO和陽極HCOOH的FE可達到~100%，同時節省了~31.5%的電耗量。具有類紫精性質的2CBpy2+單元可以作為電子轉移媒介加速催化劑與中間物之間的電荷轉移，並產生較強的光熱效應（ΔT = 49.1°C），從而增強整個反應的動力學以提高產物的選擇性。
圖1. 光熱輔助的電催化CO2還原耦合甲醇氧化反應示意圖。
圖2. Ni-2CBpy2+-COF的表徵圖。
圖3. Ni-2CBpy2+-COF的光熱輔助的電催化CO2還原耦合甲醇氧化反應性能圖。
圖4. 理論計算圖。
該論文的第一作者為華南師範大學化學學院博士後王藝蓉，共同第一作者為南京師範大學化學與材料科學學院碩士生丁慧敏，通訊作者為蘭亞乾教授和陳宜法教授。

作者簡介





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蘭亞乾教授課題組自2012年底成立以來，主要以團簇化學和配位化學為研究導向，設計合成結構新穎且穩定的晶態材料用於光、電、化學能等相關清潔能源領域的轉化與應用。研究內容涉及多酸（POMs）、金屬有機團簇（MOCs）、金屬有機框架（MOFs）以及共價有機骨架材料（COFs）的合成與應用。目前，課題組已在光電催化領域包括水裂解反應，CO2還原、氧還原反應（ORR）以及質子導電和固態電解質材料方面等取得一系列重要進展。相關研究在PNAS、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Matter、Chem、Chem. Soc. Rev.等國際知名期刊上發表論文200餘篇。團隊目前有導師6名，博士後15名，博士14名，碩士30名。課題組網站：http://www.yqlangroup.com

原文鏈接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202212162

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