材料科學與工程 - 北航《AFM》：60°C熱老化800小時，效率幾乎零退化的鈣鈦礦太陽能電池！－鑽石舞台

‍有機-無機混合鹵化物鈣鈦礦由於結晶度高、吸收係數大、載流子擴散長度長、溶液可加工性和材料成本低而在光伏器件的應用中留下了其重要地位。自從首次報道3.8%的電力轉換效率(PCE)以來，PCE已經得到了超過25%的飛躍增長。雖然 2D Ruddlesden-Popper (RP) 鈣鈦礦表現出有吸引力的光電特性和穩定性可用於鈣鈦礦太陽能電池(PSC)，但其複雜的成膜過程通常會引發不可忽略的缺陷，從而顯着降低功率轉換效率（PCE) 和 PSC 的穩定性。

來自北京航空航天大學、中國地質大學和中國科學院納米科學卓越中心國家納米科學技術中心的學者使用兩種相同鏈長的有機銨鹽，即單銨(丁基碘化銨，BAI)和二胺(1，4-丁二胺二氫碘化銨，BDAI2)對(AA)2MA4Pb5I16(n=5)的RP-2D鈣鈦礦薄膜進行表面缺陷鈍化。結果表明，二銨BDAI2不僅有效地降低了缺陷密度(與使用BaI單銨相似)，而且形成了Dion-Jacobson(DJ)二維結構，增強了界面電荷提取並且抑制了表面電荷複合。結果表明，在1.24V的高開路電壓下，Rp-2D/DJ-2D鈣鈦礦型異質結薄膜的光電轉換效率提高了18.34%。由於DJ相的結構完整性增強，RP-2D/DJ-2D鈣鈦礦異質結薄膜表現出極高的材料穩定性，表現出令人印象深刻的環境穩定性，在60°C的連續熱老化800h後，效率幾乎零退化。這項工作豐富了對DJ-2D結構對2D鈣鈦礦異質結膜表面性質影響的基本認識。相關文章以「High Efficiency Perovskite Solar Cells Employing Quasi-2D Ruddlesden-Popper/Dion-Jacobson Heterojunctions」標題發表在Advanced Functional Materials。

論文鏈接：

https://doi.org/10.1002/adfm.202200024

圖1. RP-2D/DJ-2D鈣鈦礦異質結薄膜和太陽電池製備工藝示意圖。

圖2. a)展示了本研究中使用的二維鈣鈦礦型太陽電池的p-i-n器件結構。b)AA2MA4Pb5I16(n=5)控制裝置的電流密度-電壓(J-V)特性，以及在各自最佳條件下處理的BAI改性和BDAI2改性的裝置。c)相應器件的外量子效率譜(EQE)。

圖3. 各種（AA）2MA4Pb5I162D鈣鈦礦薄膜上拍攝的俯視SEM圖像。a）控制組；b） BAI改性膠片；c） BDAI2改性膜。

圖4. a） X射線衍射圖和b）（AA）2MA4Pb5I16和（BDA）PbI4（n = 1）控制膜的穩態PL光譜以及BAI和BDAI2修飾的2D鈣鈦礦膜。

圖5. a）在基於（AA）2MA4Pb5I16的控制、BAI 修飾和 BDAI2修飾的 2D 鈣鈦礦薄膜上測試了時間分辨 PL 衰變情況。b）基於各種2D鈣鈦礦的純電子器件的暗J-V特性。c）在短路條件下測量的（AA）2MA4Pb5I16PSC 的瞬態光電流衰減，不帶 BAI 和 BDAI2修飾。d）開路電壓（Voc）與（AA）2MA4Pb5I16 PSC 的光強度特性。

圖6. 基於a）（AA）2MA4Pb5I16控制的膜，b）BDAI2改性2D鈣鈦礦膜和c）BAI改性2D鈣鈦礦膜的水滴接觸角測量快照。基於各種2D鈣鈦礦薄膜樣品的時效瞬態X射線衍射測試：d）控制膜;e） BAI 改性薄膜，f） BDAI2 改性薄膜。

圖7. a）在對照、BAI 改性和 BDAI2 修飾的 2D PSC 上測得的 PCE 衰減，條件為在 N2（非封裝）中和 60 °C 下連續熱老化。b）基於控制裝置的PCE衰減測量，BAI修飾和BDAI2修飾在空氣中60%濕度（封裝）下進行。

綜上所述，本文通過提出的2D鈣鈦礦異質結概念展示了一種策略，以獲得2D PSC中改進的光伏效率和穩定性。與XRD和PL光譜的結合分析證明，在（AA）2MA4Pb5I16（n = 5）2D鈣鈦礦吸收劑的頂部形成了使用二銨有機間隔陽離子BDAI2的DJ-2D結構。與僅用於表面鈍化而不形成2D鈣鈦礦結構的銨BAI修飾相比，這種特性提供了雙重功能，通過缺陷填充和界面電荷轉移通過有利的高能級聯促進陷阱鈍化。瞬態光電測量研究表明，通過異質結鈣鈦礦薄膜加速電荷掃除和界面電荷提取，界面電荷積累被抑制，從而降低非輻射電荷複合的電壓損失。該設備表現出令人印象深刻的環境穩定性，在熱老化（60°C）時PCE衰減幾乎為零，並且在環境濕氣空氣（RH為60%）中儲存800h時降解極少（PCE下降= 14%）。這項工作為改進2DPSC的基本性能指標以實現實際應用提供了令人興奮的前景。（文：SSC）‍

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