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尿素電合成技術為替代傳統的尿素生產工藝提供了一種有效的途徑。然而,實現NO3-與CO2在水中的電化學耦合製備尿素仍然是一個重大的挑戰。
近日,天津大學Yuting Wang,於一夫教授通過對Cu2O@ZnO分級納米線進行原位電還原,製備出一種自支撐核-殼Cu@Zn納米線,將所得Cu@Zn催化劑用於尿素電合成
本文要點
要點1.實驗結果顯示,Cu@Zn催化劑用於水中CO2和硝酸鹽電合成尿素的產率和法拉第效率分別為7.29 μmol cm−2 h−1和9.28%,顯著高於Zn(0.77 μmol cm−2 h−1,1.00%)和Cu(0 μmol cm−2 h−1,0.00%)。研究人員利用1H NMR和液相色譜(LC)鑑定了產物。
要點2.研究人員結合原位和非原位表徵序列,揭示了CO2和硝酸鹽的電還原反應途徑,通過*CO和*NH2中間體偶聯形成C-N鍵,電合成尿素。理論計算證明,Zn向Cu的電子傳遞促進了關鍵中間體(*CO和*NH2)的形成,降低了*CO和*NH2的耦合能壘,提高了Cu@Zn催化劑用於尿素電合成的催化性能。
Nannan Meng, et al, Oxide-Derived Core-Shell Cu@Zn Nanowires for Urea Electrosynthesis from Carbon Dioxide and Nitrate in Water, ACS Nano, 2022
DOI: 10.1021/acsnano.2c01177
https://doi.org/10.1021/acsnano.2c01177
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