鑽石舞台

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背景介紹

圖文解析

要點：兩種類型的配體(HTNA和H2BDC-NH2)和8-連接的SBU共同組成三維框架結構，其具有由沿 [101] 方向的兩種類型的面共享的扭曲八面體籠構成的狹窄1D通道 (圖2a，b)。在每個類似八面體的籠中，在對角線位置上有兩個相同類型的納米陷阱。其中氨基面向上的空腔為阱A，另一種納米阱為阱B，其氨基朝向空腔內部。阱A和阱B都包含緊湊的孔隙空間，空腔半徑約為3Å(圖2e，f)。該結果有望引發孔隙限制效應，並與氣體分子形成強相互作用。

要點：為了研究NUM-15a的永久孔隙率，首先在77 K下進行了氮氣吸附測試。在超低壓力(P/P0< 0.01) 的範圍內，吸附量低壓下急劇上升 最終達到約222.72cm3g-1的飽和吸附容量，證實了微孔性 (圖3a)。計算得出其表面積為 721.65 m2g−1。如圖3b,c所示，吸附等溫線顯示NUM-15a分別在273K和298 K時吸附C2H2達到103.6cm3g-1和78.0cm3g-1，要高於CO2和C2H4的吸附量。C2H2、CO2和C2H4的Qst分別為37.4 kJ mol-1、34.2 kJ mol-1和33.2 kJ mol-1，與CO2和C2H4相比，C2H2的Qst顯著高於CO2和C2H4，這表明框架和C2H2之間具有更強的親和力 (圖3d)。

要點：如圖4所示，在100 kPa下，NUM-15a顯示出顯著的C2H2/CO2選擇性(50:50，v/v)，在273和298 K下其選擇性分別為3.5和2.8。在相同條件下二元氣體混合物的C2H2/C2H4(1:99，v/v) 選擇性值分別為3.9和2.4。

要點：為了研究NUM-15a的潛在工業應用分離特性，分別在室溫下對C2H2/CO2(50:50, v/v) 和C2H2/C2H4(1:99，v/v) 的二元混合物進行了動態穿透實驗。如圖5a所示，實驗結果表明CO2首先從柱中出來，同時將C2H2保留在填充柱中，直到達到其飽和吸附容量，穿透間隔時間為8.4 min g-1。

要點：為了深入研究NUM-15a的潛在吸附機理，在298 K和1.0 bar下使用GCMC模擬進一步計算了C2H2，CO2和C2H4的優先相互作用位點和密度分布。如圖6所示，所有三種類型的氣體分子都分布在兩個納米阱的空腔內。計算出的C2H2和C2H4的優先結合位點均位於阱A的中心區域。

總結與展望

作者：HY指導：ZYB

DOI：10.1016/j.seppur.2022.121404

Link: https://doi.org/10.1016/j.seppur.2022.121404