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背景介紹

二氧化硫(SO2)是由化石燃料的大量燃燒引起的,由於其高腐蝕性,對人類健康(即呼吸系統疾病)和環境(即酸雨)有害。它已經被世界衛生組織列為最危險的氣體之一。因此,人們研究了各種減少二氧化硫排放的策略。另一方面,收集和純化SO2可以用於工業中生產硫酸。目前,已採用氫氧化鈉、氨洗滌、石灰石等作為鹼性吸收劑等來進行脫硫。然而,所有這些吸收劑都存在諸如再生難和回收難等缺點,而且使用這些方法只能去除大約95%的SO2,煙氣中仍殘留着微量的SO2。而且,即使是微量的SO2也會影響煙氣的淨化過程。因此尋求一種有效的分離手段至關重要。

全文速覽

在本研究中,我們報道了一種新的MOF,它在相同條件下的SO2吸收量高於CO2和N2。同時,通過模擬和實驗的穿透測試,說明了ECUT-Th-60可以在乾燥和潮濕條件下分離SO2/CO2/N2混合物,較好的循環及可回收性使其具有較好的工業前景。

圖文解析

要點:在ECUT-Th-60中,相鄰的釷通過氧進行連接,形成一個無限的一維金屬鏈。在該結構中,每兩個釷通過9個氧進行配位;同時,每個TBAPY配體連接8個釷。最終形成的框架具有兩個不同通道,其中一個尺寸為3.0Å×4.1Å,另一個尺寸為2.3Å×4.8Å,該孔道尺寸與SO2尺寸相近,因此對SO2具有一個較好的吸收。

要點:通過77K N2吸附,得出該材料的BET表面積為472 m2/g,孔徑分布在6.5Å。在298K和273K下,材料對SO2的吸附量最大,要遠高於對CO2和N2的吸附。其選擇性計算得出該材料對SO2/CO2的選擇性為835,對SO2/N2的選擇性為27。

要點:由於ECUT-Th-60對SO2、CO2和N2的吸附量不同,首先通過模擬穿透實驗評估其分離能力,結果顯示SO2和CO2的Δτ=1400,分離時間較長,說明ECUT-Th-60可能是分離SO2/CO2的潛在材料。為了進一步研究ECUT-Th-60在實際條件下的分離能力,又進行了實驗穿透測試。測試結果表明該材料可以較好的分離SO2/CO2二元混合氣以及SO2/CO2/N2三元混合氣。

總結與展望

綜上所述,本文報道了一種新型的微孔MOF(ECUT-Th-60),可用於對SO2的吸附。單組分氣體吸附等溫線表明該材料對SO2的吸附量要高於對CO2和N2。穿透實驗進一步證實了該材料可以從SO2/CO2或SO2/CO2/N2混合物中分離出SO2。同時,ECUT-Th-60具有良好的回收能力,考慮到其成本和實用性,可較好地應用於工業中。

作者:XN 指導:ZYB

DOI:10.1021/acs.inorgchem.2c01634

Link: https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.inorgchem.2c01634.

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