新興的單原子中心（SAS）催化劑被認為是最有希望用於陰離子交換膜燃料電池（AEMFCs）氧還原反應（ORR）的鉑替代電催化劑。而SAS中的金屬負載直接影響整個器件的性能。近日，黑龍江大學付宏剛教授，Lei Wang採用雙氮源協同策略設計併合成了一種負載在三維氮摻雜碳納米管/石墨烯納米結構上的高密度Cu SAS（Cu-NC/GC）。要點1.首先，用聚醚酰亞胺(PEI)對氧化石墨烯(GO)進行改性，然後與碳納米管(CNTs)形成三維網絡結構。隨後，甲酰胺和甘氨酸的雙氮源被錨定在GO-PEI-CNTs載體上，隨後與0.9 mmol Cu2+源配位。最後，對其進行冷凍乾燥，然後在900 °C的惰性環境下進行熱解，以獲得Cu-NC/GC。要點2.像差校正的高角度環形暗場掃描透射電子顯微鏡(HAADF-STEM)結合XAS光譜證實了分散在摻氮碳載體上的負載量為5.61 wt%的Cu SAS主要是Cu-N4構型。要點3.在鹼性介質中，Cu-N-C/GC催化劑顯示0的高起始電位（Eonset），這比相應的單一氮源衍生的催化劑高得多。進一步組裝的H2/O2 AEMFC可以提供0.9 V的開路電壓，324 mW cm-1的峰值功率密度，以及出色的穩定性。要點4.Operando XAS光譜顯示了ORR過程中Cu-N4到Cu-N4/Cu納米糰簇(NC)再到Cu-N3/Cu-NC的連續結構轉變，可以調整金屬原子的d帶中心，平衡ORR速率決定步驟的競爭。Gengyu Xing, et al, Reconstruction of Highly Dense Cu-N4 Active Sites in Electrocatalytic Oxygen Reduction Characterized by Operando Synchrotron Radiation, Angew. Chem. Int. Ed. 2022DOI: 10.1002/anie.202211098https://doi.org/10.1002/anie.202211098加微信群方式：添加編輯微信18065920782，備註：姓名-單位-研究方向（無備註請恕不通過），由編輯審核後邀請入群。原位XPS、原位XRD、原位Raman、原位FTIR
鑽石舞台 發表在 痞客邦 留言(0) 人氣()
留言列表
留言列表