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在單原子催化劑(SACs)領域中,對金屬單原子位點的控制得到了廣泛的研究。然而,基質材料中介孔結構的精確控制卻被忽視,介孔結構與質量擴散直接相關,可能在提供工業相關反應速率方面發揮主導作用。
基於此,萊斯大學汪淏田教授(通訊作者)等人報道了一種通用的SAC合成策略,該策略可以控制單原子位點的原子結構和碳載體的介孔結構,以優化催化性能。
在不同類型的硬模板的輔助下,作者製備了一系列M-SACs(M = Ni、Co、Mn、Zn、Cu、Sc和Fe)以及多元M-SACs,包括二元、三元、四元和多達七個不同的金屬中心。更重要的是,通過調整硬模板的介孔結構,能夠以三維(3D)或二維(2D)的方式控制碳基質中的質量擴散,從而控制催化劑的反應活性,尤其是在大反應速率下。
作者利用相同Ni單原子位點上的電化學CO2還原反應(CO2RR)作為代表性反應,證明了Ni-SACs中的微觀結構控制對其CO2RR性能在提供工業相關電流密度方面的顯著影響。
因此,不同Ni-SACs上的CO法拉第效率(FE)在低電流密度(≤50 mA cm-2)下非常相似,但在350 mA cm-2的大電流密度下具有3D擴散通道的Ni-SACs保持了超過90%的CO FE,顯著優於其他2D質量擴散Ni-SACs以及之前的報道。同一Ni單原子位點上CO2RR周轉頻率(TOF)值的差異可達6.6倍,表明SACs中的微觀結構調整對其未來工業應用的重要性。
A general synthesis of single atom catalysts with controllable atomic and mesoporous structures. Nat. Synth., 2022, DOI: 10.1038/s44160-022-00129-x.
https://doi.org/10.1038/s44160-022-00129-x.
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