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近期，南方科技大學郭旭崗教授與福建師範大學柔性電子學院黃維院士團隊、王漾教授課題組以及海南大學遲偉傑教授合作在鈣鈦礦電池中可綠色溶劑加工型空穴界面材料的研發方面取得新的進展，在前期工作（給體-受體-錨定基團分子設計策略，J. Am. Chem. Soc. 2020, 142, 16632；J. Energy Chem2022, 68, 87-95）的基礎上利用氟化策略設計合成了低成本、可綠色溶劑加工且界面屬性可調的空穴界面材料，也創造了基於綠色溶劑加工型界面材料的反式鈣鈦礦電池的效率記錄（22.37%），相關成果以標題為《Green-Solvent-Processable Low-Cost Fluorinated Hole Contacts with Optimized Buried Interface for Highly Efficient Perovskite Solar Cells》發表在ACS Applied Materials & Interfaces。南方科技大學材料科學與工程系博士研究生廖巧幹、北京理工大學博士研究生郝夢瑤為論文共同第一作者；郭旭崗教授、王漾教授、遲偉傑教授及黃維院士為論文的共同通訊作者。


圖1可綠色溶劑加工的界面材料FMPA-BT-CA 用於高效反式鈣鈦礦太陽能電池


圖2(a) MPA-BT-CA、FMPA-BT-CA和2FMAP-BT-CA的分子構型；(b) MPA-BT-CA、FMPA-BT-CA和2FMAP-BT-CA表面靜電勢示意圖；(c) 吸附鈣鈦礦表面的空穴接觸分子的幾何構型。

通過理論模擬計算，發現FMPA-BT-CA和2FMPA-BT-CA對鈣鈦礦的吸附能分別達-2.05和-2.04 eV，與MPA-BT-CA (-1.03 eV) 相比，提高幅度接近一倍。這將有利於減少鈣鈦礦的晶體形變，降低應力，將有利於提高鈣鈦礦的穩定性。


圖3(a) MPA-BT-CA, FMAP-BT-CA和2FMAP-BT-CA溶液的光吸收係數；(b) MPA-BT-CA, FMAP-BT-CA和2FMAP-BT-CA的循環伏安伏特；(c)能級排列示意圖；水滴-接觸角測量:(d) MPA-BT-CA, (e) FMAP-BT-CA, (f) 2FMAP-BT-CA。

氟原子的引入拓寬了分子的光學帶隙：MPA-BT-CA、FMPA-BT-CA和2FMPA-BT-CA的Eg分別為1.88、1.93和1.96 eV，且降低了分子的摩爾吸光係數：MPA-BT-CA (2.11 × 104M-1cm-1)＞ FMPA-BT-CA (1.74 × 104 M-1cm-1) ＞ 2FMPA-BT-CA (1.01 × 104M-1cm-1)。這都有利於降低入射光的損失，從而提高器件的光電流。通過循環伏安法測試可知氟化策略使得空穴界面材料具有更低的HOMO能級，這將有利於提升器件的開路電壓。此外，氟原子的引入還可增加空穴界面材料表面的疏水性，有利於大尺寸鈣鈦礦晶粒的生長並提升器件空氣穩定性。


圖4(a) 在不同的空穴接觸界面表面沉積的鈣鈦礦薄膜的吸收光譜；(b) XPS光譜；(c)FMPA-BT-CA與PbI2混合前後的19F NMR譜；(d)2FMPA-BT-CA與PbI2混合前後的19F NMR譜。

XPS光譜和19F NMR譜研究顯示鈣鈦礦活性層與空穴接觸層具有強的相互作用，有利於改善鈣鈦礦薄膜質量，提高鈍化強度。


圖5(a) 反式PSC器件的截面圖；(b)採用異丙醇加工空穴接觸層的反式PSC器件的J-V特性曲線；(c)外部量子效率與的積分電流密度；(d) 穩態輸出效率；(e) PCEs的統計分布；(f) 光浸泡穩定性。

令人欣喜的是，以異丙醇為加工溶劑，基於FMPA-BT-CA的反式鈣鈦礦器件的光電轉換效率可達22.37%，其VOC為1.15 V，JSC達23.33 mA cm-2和FF為83.6%，遲滯可忽略不計且具有良好的穩定性。


圖6(a) 電壓與光強的關係；(b) 空穴缺陷態密度測試；(c) 穩態PL；(d) 瞬態PL。

最後，通過表徵開路電壓與光強的依賴性、器件的空穴缺陷態密度、穩態及瞬態PL光譜發現，採用氟化空穴界面材料的鈣鈦礦器件具有高效的電荷轉移、更低的電荷複合。該工作為開發基於高性能可綠色溶劑加工的空穴傳輸/界面材料提供了新的設計思路，並展示了鈣鈦礦器件的全綠色溶劑加工工藝的巨大潛力。

原文鏈接

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.2c10758

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