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摘要:澳門大學潘暉,王雙鵬課題組與香港理工大學楊明課題組合作,通過磁控濺射生長出元晶級單層MoS2,並且實現超高SERS信號的測量。證明了無額外處理的單層MoS2同樣具有超高的SERS性能,並通過吸收光譜,熒光光譜和第一性原理計算討論了襯底與檢測分子之間的電荷轉移過程。

關鍵詞:Advanced Materials Technologies, 單層MoS2, SERS, 電荷轉移

表面增強拉曼(SERS)是一種用於表面檢測的技術,通過基底放大吸附在表面的待檢測物質的拉曼信號。實現SERS技術的應用通常有兩種手段,一是基於貴金屬的納米結構產生表面等離子體共振,在入射激光照射下,表面等離子體增強分子的極化率;另一種是基於半導體襯底實現電荷轉移,最終增加分子的極化率。前者具有更強的增強效果,增強因子可以達到105-106,但是貴金屬基底製備複雜,容易分解待測物質。相對而言,半導體基底的增強因子大概在104-105,具有良好的化學穩定性。近些年科研工作者不斷努力,不斷拓展可以實現SERS檢測的半導體基底,以實現具有可以媲美貴金屬基底的增強因子的增強能力。

科研工作者基於半導體基底提出摻雜,引入缺陷,調控相變等策略,增加電荷載流子密度,促進電荷轉移過程,最終獲得更高的增強效果。這些額外的處理手段,往往需要高溫高壓,等離子體照射等技術輔助。澳門大學潘暉老師課題組發現,原始單層MoS2在不進行額外處理的情況下,同樣具有超高的SERS信號。在532nm激光下,以R6G為檢測分子,檢測極限濃度達到1×10-8 M,增強因子約為4.5×106,是目前為止在半導體相單層MoS2實現最優異的性能。

作者通過吸收光譜,PL結合第一性原理計算揭示了單層MoS2與吸附分子之間的電荷轉移過程。單層MoS2是直接帶隙半導體,帶隙為1.9 eV,接近R6G的帶隙,同時具有優異的光生載流子性質,因此是實現電荷轉移與分子共振耦合的良好平台。作者發現吸附分子的單層MoS2,其PL強度明顯降低,說明存在電荷轉移的過程,通過計算體系的差分電荷發現,單層MoS2向R6G分子轉了電荷。作者進一步測量了低溫下R6G的SERS信號,發現其強度隨着溫度降低顯著增加,這是因為低溫下單層MoS2的光生載流子非輻射複合減弱,促進了電荷轉移的過程。

該實驗樣品是通過磁控濺射生長的元晶級單層MoS2,樣品的結晶質量高,大面積尺寸下SERS信號均一,且最低濃度的SERS信號在28天後依舊被檢測到,具有超長時間的化學穩定性,對實現SERS技術在分子檢測領域的應用具有重要意義。



WILEY




論文信息:

Wafer-Scale 2H-MoS2Monolayer for High Surface-enhanced Raman Scattering Performance: Charge-Transfer Coupled with Molecule Resonance

Keyu An, Mingpeng Chen, Bingchen He, Haoqiang Ai, Wei Wang, Zhihong Zhang, Zhongbin Pan, Shi Chen, Weng Fai Ip, Kin Ho Lo, Jianwei Chai, Shijie Wang, Ming Yang*, Shuangpeng Wang*, Hui Pan*

Advanced Materials Technologies

DOI: 10.1002/admt.202200217

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Advanced

Materials

Technologies

期刊簡介


Advanced Materials Technologies創刊於2016年4月, 是一本刊載技術相關的銜接材料科學和實際應用的高質量期刊,着重於基於新材料的先進工程、器件設計和新技術。Advanced Materials Technologies於2017年初被Web of Science收錄,最新的影響因子為7.848。






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