化學與材料科學 - 西北工業大學塗用廣課題組《Chem. Eng. J. 》：通過表面重構降低甲脒基鈣鈦礦太陽能電池電壓損失－鑽石舞台

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鈣鈦礦太陽能電池自2009年首次被報道以來，其生產成本低、光電轉換效率高、加工方式多樣、帶隙可調等優點使其成為近年來太陽能電池研究領域的重點。鈣鈦礦太陽能電池經過十二年的發展，其光電轉換效率從2009年的3.8 %發展到目前25.7%，成為了光伏產業化的有力競爭者，在未來將擁有更加廣闊的應用前景。

由於接近Shockley-Queisser（S-Q）最優的最佳帶隙和FAPbI3基鈣鈦礦的熱穩定性提高，無MA鈣鈦礦（即FA基鹵化鉛鈣鈦礦）太陽能電池引起了廣泛關注。而無MA鈣鈦礦太陽能電池過高的開路電壓損失（Vloss）限制了器件性能。根據精細平衡理論，開路電壓損失主要包含三部分：Eg/q -

, Δ

and Δ

，其中是S-Q極限的Voc（一般無法改變），Δ

是輻射複合導致的電壓損失（由於其較小的值（~0.01 V），通常可以忽略不計），Δ

是非輻射複合導致的電壓損失。因此，最小化鈣鈦礦太陽能電池的開路電壓損失主要取決於Δ

的降低。準確來說，減少非輻射複合是鈣鈦礦太陽能電池接近其理論極限效率的有效途徑。

鑑於此，西北工業大學塗用廣課題組提出了使用IABr（咪唑氫溴酸鹽）進行表面重構產生2D/3D異質結最小化無MA鈣鈦礦太陽能電池開壓損失的策略。2D/3D異質結表面重構策略給予了無MA鈣鈦礦薄膜更好的能級匹配和更低的非輻射複合，增強了准費米能級進一步分裂，以達到最小化器件中的電壓損失提高開路電壓。該策略導致FA0.9Cs0.1PbI3鈣鈦礦太陽能電池的功率轉換效率顯著提高至23.25%，以及0.384V的開壓損失。表面重構產生的2D/3D異質結最大限度地提高了開路電壓，從而提高鈣鈦礦太陽能電池的光電轉換效率。相關研究成果發表以題為「MinimizingVoltage Deficit in Methylammonium-Free Perovskite Solar CellsviaSurface Reconstruction」發表在《ChemicalEngineering Journal》上。

圖文解析

圖1a)IABr咪唑氫溴酸鹽的化學結構；b)表面重構示意圖；c)鈣鈦礦薄膜俯視SEM圖像，比例尺為2µm；d)鈣鈦礦薄膜原子力顯微鏡圖像，標尺為400nm；分別為i)對照組，ii)IABr-05，iii)IABr-10，iv)IABr-20

圖2a-c)樣品薄膜的XRD圖譜；d-h)薄膜在0.2°入射角下的二維GIWAXS圖像；i)薄膜的GIWAXS空間映射的徑向強度圖像

通過微納結構表徵可以看出，使用IABr的異丙醇溶液後處理鈣鈦礦薄膜，在3D薄膜表面可以形成低維度的鈣鈦礦覆蓋層，進而形成2D/3D異質結結構。異質結結構進一步影響鈣鈦礦薄膜的半導體性質。

圖3a-e)分別為C1s, N1s, Br 3d, Pb 4f, I 3d的對照組和IABr-10薄膜表面區域的XPS圖像；f)對照組和IABr-10薄膜的UPS圖像

圖4採用石英玻璃基底和400nm激發波長進行穩態光致發光光譜測試。a-d)分別為對照組、IABr-05、IABr-10和IABr-20薄膜的測試圖譜；e)對照組和IABr-20薄膜正反面對照圖。f-i)分別為對照組、IABr-05、IABr-10和IABr-20薄膜的PL mapping圖像；j)為對照組和IABr-10的PL強度分布圖像，測試條件為532nm激光波長，功率設置為5μw。k)2D/3D異質結影響VOC的原理圖，l)器件結構示意圖

通過光譜（XPS、UPS、PL、TRPL、PLmapping）表徵，2D/3D異質結表面重構策略使得鈣鈦礦薄膜的缺陷得到抑制，呈現出偏p型的特性，賦予了無MA鈣鈦礦薄膜更好的能級匹配和更低的非輻射複合，進一步增強了准費米能級的分裂。

圖5a)對照組器件的正反掃J-V曲線；b) IABr-10處理薄膜的正反掃J-V曲線；c) EQE圖像和對應的綜合JSC曲線；d)對照組和IABr-10器件的VOC光依賴；e) IABr-10器件最大功率點的穩定功率輸出特性；f) IABr-10器件的穩定性表徵（暗態下25℃，濕度30%）

最終實驗組冠軍器件PCE為23.25%（Voc為1.172V，Jsc為24.57mA/cm2，FF為80.76%，反掃），而對照組器件為21.61%（Voc為1.120V，Jsc為24.73mA/cm2，FF為78.03 %，反掃），且實驗組器件具有更優異的光照及長期存放穩定性，這得益於表面重構獲得的2D/3D異質結結構，減少了界面電荷累積與非輻射複合。

原文鏈接

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894722021179

作者簡介

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通訊作者：塗用廣，西北工業大學柔性電子研究院副教授，博士生導師。入選中國博士後科學基金會「2019年『博士後國際交流計劃』學術交流項目」、北京大學「博雅」博士後計劃，主持國家自然科學基金青年項目、第62批中國博士後科學基金面上項目、陝西省自然科學基金青年項目，參與國家自然科學基金重大研究計劃和聯合基金項目，獲得「福建省優秀博士論文」獎項。研究工作面向新型清潔能源國家重大戰略需求，主要圍繞鈣鈦礦光伏器件相關基礎科學問題，在鈣鈦礦光伏器件物理、微納結構、界面調控、特殊領域（臨近空間）應用拓展等方面做出一系列創新性工作。近年在Advanced Materials、Science、Joule、Nano Energy、ACS Energy Letters、iScience、Journal of Materials Chemistry A、ACS Photonics等國際重要學術刊物上發表學術論文46篇，3篇論文入選ESI高被引論文，被引總計2700多次，H指數25（Google Scholar）。以通訊/第一/共一作者身份發表16篇論文，其中1篇被選為封面文章，1篇被選為內封底文章，1篇論文入選期刊優秀論文；獲授權中國發明專利3項。相關研究成果受到科普時報、美國物理研究門戶網站Phys.org、美國科學促進會(AAAS)網站EurekAlert、PV magazine International以及Solar Daily等多個國際知名網站的關注和報道。