【做計算 找華算】理論計算助攻頂刊，10000+成功案例，全職海歸技術團隊、正版商業軟件版權！氫氣活化是催化加氫反應的關鍵步驟，設計用於加氫的多相固體表面受阻路易斯對(ssFLP)催化劑是催化領域的新挑戰，但迄今為止尚未有關於在AlOOH表面上構建ssFLP的研究報道。近日，中科院化學所劉會貞課題組製備了具有層狀結構的AlOOH，發現路易斯鹼性OHv位點(從OH中除去一個H)和相鄰的路易斯酸性不飽和Al位點可以形成ssFLP。AlOOH獨特的層狀結構和豐富的OH缺陷導致高濃度的OHv/Al3+不飽和ssFLP，有利於高效的氫活化。使用這些層狀AlOOH催化加氫反應，烯烴和炔烴的氫化可以在溫和的條件下(T = 80°C和P(H2) = 2.0 MPa)有效地進行：AlOOH催化苯乙烯加氫制乙苯，具有高的轉化率和對乙苯的>99%的選擇性，將反應時間延長至6小時，苯乙烯完全氫化；並且AlOOH可以使用至少5次而不會顯著降低活性和選擇性。理論計算說明了加氫機制：吸附在AlOOH上的H2很容易分裂成Hδ+和活性H物種，電荷分，其中一個Hδ+鍵合到路易斯鹼基OHv以產生OHδ+，而另一種活性H物種被周圍的Al原子穩定，這表明H2在AlOOH上的分裂模式是異裂的，AlOOH上的富OH缺陷是產生路易斯鹼和路易斯酸中心的關鍵。該工作開發的新型AlOOH加氫催化劑，不僅有高的性能，並且其為製備固體表面FLP提供了新思路。Solid Surface Frustrated Lewis Pair Constructed on Layered AlOOH for Hydrogenation Reaction. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-29970-6
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