晶體的電子和光學性質高度依賴於它們晶格的周期性排布。具有相同晶格的晶體往往具有相似的關鍵特性。因此，尋找和設計具有非凡物理性質的新型晶體結構一直是凝聚態物理領域一個有趣且重要的前沿課題。二維(2D)材料具有兩個超大表面，利於修飾和摻雜，是材料工程調控物性、合成新材料的理想平台，有望得到具有優異性能的新結構。
近日，大連理工大學物理學院趙紀軍教授、高峻峰教授團隊在Small(IF:15.153)上發表了題為「Sumanene Monolayer of Pure Carbon: A Two-Dimensional Kagome-Analogy Lattice with Desirable Band Gap, Ultrahigh Carrier Mobility, and Strong Exciton Binding Energy」的論文。本論文提出了一種新的類Kagome晶格，它將傳統Kagome晶格中三角形的共同頂點劃分為連接三角形的兩個分離的頂點，相應的緊束縛模型預測在費米面附近存在兩組狄拉克錐和兩組平帶和合適的帶隙。這種類Kagome晶格可以通過素馨烯分子(Sumanene,分子式為C21H12)來實現，相應的二維單層被命名為二維素馨烯單層（2DSumanene monolayer），如圖1。
圖2：素馨烯單層的GW能帶結構、激子結合能和吸收光譜和激子分布。
使用GW方法的第一性原理計算，研究者計算了素馨烯單層的精確能帶結構，結果也證實了該晶格的能帶結構基本特徵（費米面附近存在兩組狄拉克錐和兩組平帶和合適的帶隙）（如圖2）。素馨烯單層具有顯着的帶隙(α相為1.94 eV，β相為0.53 eV)和超高載流子遷移率(103-105cm2V-1s-1)。其帶隙可比MoS2單層，具有高開關比；同時其載流子遷移率可比黑磷單層，甚至可比石墨烯。考慮其為碳素材料，穩定性較高，應是一種理想的超高速半導體，是下一代微電子理想材料。
理論模擬預測α-素馨烯單層具有0.73 eV的強激子結合能（圖2a-b），由於其最低能量位的激子波函數大多位於Γ點附近，因此它們在實空間中表現出相當大的離域性。這意味着α-素馨烯單層在光電材料、光催化可能具有重要應用。
圖3：Au（111）表面上的α和β相素馨烯單層結構以及相圖分析。
如圖3，通過CVD工藝，有望以素馨烯分子作為前驅體在較低氫氣分壓下實現素馨烯類Kagome晶格在Au表面的生長。當溫度升高到500 K，素馨烯分子的邊緣氫原子在氫氣分壓低於3.5×10-17bar(10-12 Par)時發生脫離。進一步，將溫度升高到900 K(這是CH4的脫氫溫度)，一旦氫氣分壓低於10-6bar(10-1Par)（接近大氣中H2分壓），脫氫之後的素馨烯分子的碳原子會互聯為二維網格，轉變為α相素馨烯單層結構，這些生長條件在CVD實驗不苛刻，相關溫度和壓強與石墨烯生長較為類似，但是金屬襯底選擇需要重視。素馨烯單層與Au(111)表面的吸附能僅為-15.52 meV/Å2，該較小的層間吸附意味着自由二維素馨烯單層可以從Au(111)表面剝離得到。
論文第一作者為大連理工大學物理學院博士生石曉冉，論文通訊作者為大連理工大學物理學院趙紀軍教授、高峻峰教授和北京應用物理與計算數學研究所付振國副研究員。
原文鏈接
Shi, X., Gao, W., Liu, H., Fu, Z.-G., Zhang, G., Zhang, Y.-W., Liu, T., Zhao, J., Gao, J., Sumanene Monolayer of Pure Carbon: A Two-Dimensional Kagome-Analogy Lattice with Desirable Band Gap, Ultrahigh Carrier Mobility, and Strong Exciton Binding Energy. Small 2022, 2203274.
https://doi.org/10.1002/smll.202203274
高峻峰，大連理工大學物理學院，教授。入選國家海外高層次人才引進青年項目(2018)，遼寧省「興遼英才計劃」青年拔尖人才(2019)，大連市高端人才(2020)，國家科技庫在庫專家。教育部高校自然成果獎二等獎(2016)，遼寧省自然科學獎二等獎等獎勵(2019)，山西省自然科學二等獎(2019)。多年來主要從事二維材料和二維負載型團簇在非線性光學、催化、能源、電子、激子等方向應用和材料表面界面相互作用，重構機理以及限域熱力學、動力學行為。相關研究成果發表在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Nature Commun、Adv. Mater.、Adv. Funct. Mater.、Nanoscale等國際知名期刊，成果多次被Phys.Org、Nanowerk等國際科技媒體報道。Frontiers in Physics副編輯(Associate Editor)，SmartMat青年編委，Nanoscale Advances客座編輯(2021)、Chinese Physics B客座編輯(2021)。相關進展
RPI史夙飛/UCR崔永濤/UTD張傳偉/電子科大王曾暉《Nat. Phys.》 : 二維半導體超晶格異質結中的激子絕緣態
寧波大學葉俊課題組 CEJ：基於立體V形芳香大環結構的分子內激基複合物型TADF分子及其激子利用率的主體依賴性研究
卡內基梅隆大學金榮超教授課題組 JACS：原子精確Au42納米棒中由縱向激子導致的近紅外強光熱轉換
化學與材料科學原創文章。歡迎個人轉發和分享，刊物或媒體如需轉載，請聯繫郵箱：chen@chemshow.cn
歡迎專家學者提供化學化工、材料科學與工程產學研方面的稿件至chen@chemshow.cn，並請註明詳細聯繫信息。化學與材料科學®會及時選用推送。
留言列表