【做計算 找華算】理論計算助攻頂刊，10000+成功案例，全職海歸技術團隊、正版商業軟件版權！經費預存選華算，高至15%預存增值！ 鐵電材料由於具有自發極化特性，為光生電荷的空間分離建立了內在電場，因此在光催化水分解領域具有廣闊的應用前景。鐵電極化通常伴隨着一些固有缺陷，特別是氧空位，其對光催化作用的影響還遠沒有得到充分的探究。基於此，中科院金屬研究所劉崗課題組通過理論和實驗相結合，研究了氧空位對單疇PbTiO3光催化性能的影響。理論計算結果表明，PbTiO3中的氧空位在負極化面(001)上積累，並且其是將水氧化成O2的活性位點，而無缺陷位點更傾向於將水氧化生成H2O2。此外，研究人員利用PbTiO3/Rh/Cr2O3光催化全水分解反應，催化劑上氫氣和氧氣的產率分別為3.29 μmol h-1和1.74 μmol h-1；其在435 nm處的表觀量子產率為0.025%，這優於單一未摻雜金屬氧化物基光催化劑。鐵電極化的方向和大小對電荷分離有很大的影響，可以通過Au和MnOx粒子的光化學共沉積來驗證。結果表明，Au和MnOx顆粒分別位於PbTiO3的相反極化面上，揭示了單疇PbTiO3上光生電荷的有效空間分離。然而，在退火過程中催化劑熱穩定性狀態的變化，隨着相反疇向量的加入，單疇向多疇轉變，極化強度降低。因此，為了保證光生電荷的有效分離和高的光催化水分解活性，強烈需要強的鐵電極化和單疇特性。由於極化強度與氧空位密切相關，屏蔽極化所需的氧空位含量隨極化強度的降低而降低。這也證實由於需要極化屏蔽，即使處理溫度繼續提高，仍然難以實現完全消除氧空位。綜上，該項工作闡明了單疇PbTiO3光催化反應中氧空位和極化現象對性能的影響，為今後鐵電材料在光催化領域的設計提供了有利的指導。Photocatalytic Overall Water Splitting over PbTiO3 Modulated by Oxygen Vacancy and Ferroelectric Polarization. Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c08177【免費】發布高校招聘信息，詳情聯繫電話/微信：13632601244
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