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金屬-有機骨架（MOF）具有高度的靈活性，可以調節配位結構和組成，具有廣泛的應用前景。然而，單個MOF的真實性質在很大程度上取決於特定應用的表面形貌和表面化學。

基於此，山東大學張進濤教授通過傳質限制沉積過程實現了一種原位受限界面轉變過程，可以自發地控制單塊MOF電沉積過程中不同的形貌和表面成分。


本文要點

要點1.研究發現，包括電遷移、擴散和強迫擴散在內的傳質過程的調節允許控制界面離子-配體濃度以實現溶解和沉澱之間的轉化，從而賦予界面形態變化以轉向化學的成分調節。特別是，界面刻蝕和原位沉澱過程能夠形成嵌入納米棒的Fe-三偏酸納米粒子，具有優異的析氧（OER）電催化活性和顯著的長達800 h以上的耐久性能。


要點2.通過與親核試劑反應對中間體進行的操縱子探測證實，分級複合結構的有利表面化學將優化中間體形成的結合能。未配位的羧酸鹽作為質子轉移接力體，加速了質子轉移過程，提高了放氧性能。此外，為了解決潛在的安全隱患，在電解槽的設計中，鐵氰化物被用作質子無關的電子儲存庫，以解耦水電解以實現良好的能量轉換。

這種簡單、可擴展和經濟高效的界面轉換策略提供了對MOF結構和組成的自發控制，以實現理想的電催化反應。


Yueqing Wang, et al, Confined Interface Transformation of Metal Organic Frameworks for Highly Efficient Oxygen Evolution Reaction, Energy Environ. Sci., 2022
DOI: 10.1039/D2EE01073A
https://doi.org/10.1039/D2EE01073A

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