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甲烷好氧選擇性氧化為C1-含氧化合物仍然極具挑戰，所形成的產物更容易、更連續地氧化成CO2。
近日，開普敦大學Eric van Steen報道了甲烷在鉑（Pt）基催化劑上的選擇性好氧氧化，進而實現選擇性生成甲醛。

本文要點
要點1.研究發現，甲醛的優先生成被認為是通過強吸附二σ-羥基甲氧基物種所進行，這將導致甲醛以其水合形式甲烷二醇的形式形成。反應速率與甲烷和氧氣的分壓無關，但受進料中水的存在的影響很大。研究發現，當催化劑與液態水接觸時，反應進一步加強。

要點2.研究認為，水不僅飽和了表面，從而最大限度地減少了形成COX的前體的存在，而且還促進了產生甲烷二醇(水合甲醛)和甲醛的二σ-羥基甲氧基中間體的解吸。通過削弱二σ-羥基-甲氧基物種的吸附，促進所需產物從Pt表面脫附，並減少表面聚合程度，可以獲得改善的催化性能。這可以通過合金化催化活性金屬並通過改變d-帶中心來改變吸附強度的變化來實現。

Sinqobile V.L. Mahlaba, et al, Platinum-Catalysed Selective Aerobic Oxidation of Methane to Formaldehyde in the Presence of Liquid Water, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI: 10.1002/anie.202206841
https://doi.org/10.1002/anie.202206841

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