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甲酸被認為是最有前途的液態有機氫載體之一。其催化脫氫過程普遍存在活性低、反應選擇性低、催化劑穩定性差或使用貴金屬催化劑的問題。

近日，法國國家科學研究中心Mohamad El-Roz，貝魯特美國大學Mohamad Hmadeh報道了一種高選擇性、高效、不含貴金屬的甲酸脫氫光催化劑。

要點2.研究人員利用operando傅里葉變換紅外光譜對可見光催化脫氫釋放氫氣和過程進行了實時監測，其顯示出在環境條件下幾乎100%的選擇性和高穩定性(超過3天)以及超過60%的轉化率(約5 mmol gcat-1 h-1)。這些性能使UiO-66(COOH)2-Cu成為用於甲酸脫氫的高性能光催化劑。

要點3.有趣的是，所製備的UiO-66(COOH)2-Cu異質納米結構在誘導期的太陽照射下表現出適度的活性，通過骨架內交聯和形成酸化類似結構UiO-66(COO)2-Cu以及高活性和穩定的Cu位點的納米聚集，經歷了原位重組過程，這一點通過Operando研究結合穩態同位素暫態動力學實驗、透射電子顯微鏡和X射線光電子能譜分析和密度泛函理論（DFT）計算的證實。

要點4.除了揭示UIO-66(COO)2-Cu的優異催化性能外，這項工作還提供了光催化反應機理的深入了解，其中包括後金屬化Cu的演化行為以及反應過程中的MOF骨架。這些關鍵發現為設計新型高效的甲酸光催化脫氫催化劑鋪平了道路。

Houeida Issa Hamoud, et al, Selective Photocatalytic Dehydrogenation of Formic Acid by an In Situ-Restructured Copper-Postmetalated Metal-Organic Framework under Visible Light, J. Am. Chem. Soc., 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c04905

https://doi.org/10.1021/jacs.2c04905

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