CO2光還原為緩解能源危機和管理全球碳平衡提供了一種有吸引力的方法，但受限於高活化能和速率限制的質子轉移。石墨氮化碳(g-C3N4)因其合成的可調性和結構的靈活性而成為最具吸引力的CO2光還原材料之一。g-C3N4在聚(三-三嗪)單元邊緣有豐富的吡啶氮和氨基/酰亞胺基團，理論上可以為CO2活化和中間質子化提供必要的電子和質子。不幸的是，原始g-C3N4和CO2之間的結合相互作用很弱，而從懸掛的N - H基團直接的質子化需要能量上具有挑戰性的構象變化。近日，清華大學曲久輝院士，日本國家材料科學研究所（NIMS）葉金花教授結合密度泛函理論(DFT)計算和雙位點設計的實驗驗證，在聚合氮化碳上形成分子激活和質子供給中心，為開發高性能的CO2轉化光催化劑提供了一種新的原子級策略。研究人員在sp2雜化的C=N-C骨架中引入氮空位，以增加周圍的電子密度，從而提高對CO2的化學特異性親和力。近端吡啶氮的缺陷相關質子化有助於CO2結合和轉化中間體的原位質子化。研究人員認為空的和質子化的吡啶氮位之間的協同作用顯著降低了生成關鍵*COOH中間體的反應能壘。得益於激發的氮化碳、缺陷誘導的淺阱態、均質電荷介質和CO2分子之間的有效電子轉移中繼，開發的光催化劑用於CO2轉化具有前所未有的高CO產率（1835 μmol g−1 h-1）和選擇性(96%)。這一研究成果為利用雙活性中心協同催化技術克服CO2光還原的技術挑戰提供了一種很有前途的途徑。Xiaoqiang An, et al, Facilitating Molecular Activation and Proton Feeding by Dual Active Sites on Polymeric Carbon Nitride for Efficient CO2 Photoreduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2022DOI: 10.1002/anie.202212706https://doi.org/10.1002/anie.202212706加微信群方式：添加編輯微信18065920782，備註：姓名-單位-研究方向（無備註請恕不通過），由編輯審核後邀請入群。原位XPS、原位XRD、原位Raman、原位FTIR
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