固體廢物和水污染是全球亟待解決的環境問題。利用工業固體廢物處理有機污染物廢水可能是解決兩個問題的好策略。基於過硫酸鹽(PMS)的高級氧化工藝(AOPs)在降解廢水有機污染物方面受到了廣泛關注。鐵基催化劑具有高效、環保的優點，是一種有效的PMS活化策略。鐵尾礦中含有大量的氧化鐵和二氧化硅，可作為製備鐵基催化劑的綠色材料。利用鐵尾礦設計和製備鐵基催化劑不僅有利於鐵尾礦的回收利用，而且有利於推動基於「廢物變財富」理念的催化劑的實際應用。
近日，中南大學楊華明教授團隊以鐵尾礦為原料，經預處理後，採用一步水熱法製備出具有高比表面積、均勻孔徑、分散鐵活性位點和氧空位的含鐵介孔氧化硅材料(MFSs)。MFSs在可見光下表現出較低的電子轉移阻抗，有利於電子轉移。分散的鐵位點暴露出更多的活性位點，以及氧空位加速了界面電子轉移，促進了PMS的活化。MFS/PMS/vis系統中存在自由基(包括硫酸根自由基(∙SO4−)、羥基自由基(·OH)和超氧自由基(·O2−))和非自由基途徑(單線態氧(1O2))。MFS (Fe/Si = 0.2)在較寬的pH範圍(3-9)下運行，重複使用5次後，離子鐵浸出濃度較低，對Orange II表現出良好的光催化性能。通過自來水和湘江水的降解試驗，證實了其實用性。MFS (Fe/Si = 0.2)也能有效去除羅丹明B、亞甲基藍、剛果紅和四環素等多種有機污染物。上述研究表明，該策略具有良好的可行性。此外，原材料的成本也有優勢。對MFS材料製備過程的成本估計表明，與使用正硅酸乙酯和鐵鹽的傳統方法相比，該產品的原材料成本降低了每公斤129.8美元。該策略不僅為解決鐵尾礦固體廢棄物問題提供了可能，而且為多相催化劑的設計和製備提供了新的思路。將製備的材料用於廢水處理，遵循以廢治廢的理念，實現可持續發展。該成果以「Efficient activation of peroxymonosulfate by iron-containing mesoporous silica catalysts derived from iron tailings for degradation of organic pollutants」 為題發表在《Chemical Engineering Journal》期刊上。文章的第一作者為中南大學路暢博士，文章的通訊作者為中南大學、中國地質大學（武漢）楊華明教授和唐愛東教授。
圖1 鐵尾礦轉化為含鐵介孔氧化硅材料(MFSs)示意圖。
圖2(a-d) MFS(0.2)的投射電子顯微鏡圖像；(e, f) MFS(0.2)的元素譜圖；(g, h) MFS(0.2)的HAADF-STEM圖像。
圖3MFS(0.0)和MFS(0.2)的(a) X射線光電子能譜全譜圖；(b)Fe2p高分辨譜圖；(c)Si2p高分辨譜圖；(d) O 1s高分辨譜圖。
圖4(a) MFS在無可見光照射條件下的催化活性；(b) MFS樣品在可見光照射下的催化活性；(c)無機陰離子對MFS(0.2)光催化性能的影響；(d)初始pH對MFS(0.2)光催化性能的影響。反應條件：C0(Orange Ⅱ)= 100 mg /L，C0(催化劑)= 0.1 g/L，C0(PMS) = 0.5 g/L，T = 25 ± 2 ℃)。
圖5(a)不同污染物在MFS(0.2)/PMS/vis體系中的降解效果，反應條件：C0(污染物)= 50 mg/L，C0(催化劑)= 0.1 g/L，C0(PMS) = 0.5 g/L，T = 25 ±2 ºC)；(b)在相同的MFS(0.2)/PMS/vis體系連續運行5次Orange Ⅱ的降解效果，反應條件：C0(Orange Ⅱ)= 100 mg/L, C0(催化劑)= 0.1 g/L, C0(PMS) = 0.5 g/L，T = 25 ±2 ºC)；(c)在不同天然水體中MFS(0.2)/PMS/vis體系對Orange Ⅱ的降解效果，反應條件：C0(Orange Ⅱ)= 50 mg/L, C0(catalyst) = 0.1 g/L, C0(PMS) = 1.0 g/L，T = 25 ±2 ºC)。
圖6(a) 不同捕獲劑在MFS(0.2)/PMS/vis體系中對Orange II降解效果的影響，反應條件：C0(Orange II) = 100 mg/L，C0(催化劑)= 0.1 g/L，C0(PMS) = 0.5 g/L， T = 25 ±2 ºC)；(b-d) MFS(0.2)/Vis、MFS(0.2)/PMS和MFS(0.2)/PMS/ Vis系統的電子順磁共振譜圖。
圖7 有機污染物在MFS(0.2)/PMS/vis體系中的反應機理
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https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.137044
楊華明教授團隊簡介：
楊華明教授團隊（http://hmyang.cug.edu.cn/）瞄準國際學術前沿、面向國家重大需求、解決行業/區域的技術難題，聚焦礦物資源製備高性能材料的科學問題和關鍵技術，通過多學科交叉，系統開展礦物功能材料的新理論新方法新技術研究，主要研究方向包括礦物功能材料、高性能環境材料與生態修復、新能源材料、智能微納機器人、生物醫藥材料、材料微結構與計算、固廢資源材料化等。團隊科研實力雄厚，與美國加州大學戴維斯分校、佐治亞理工學院、英國布里斯托大學、加拿大阿爾伯塔大學、加拿大國家科學研究院、澳大利亞昆士蘭大學、新加坡南洋理工大學等世界一流大學保持長期交流與合作、聯合培養研究生，創建世界一流的礦物材料國際科技創新合作基地（礦物材料國際聯合實驗室），組建了中國非金屬礦行業礦物功能材料重點實驗室。納米礦物材料及應用教育部工程研究中心為中國地質大學（武漢）獨立的二級機構，是融合學校優勢學科、以高性能礦物功能材料為特色的創新平台，研究條件優越、儀器設備先進，學校擁有生物地質與環境地質國家重點實驗室、地質過程與礦產資源國家重點實驗室等研究平台。
團隊現有教授、副教授10名，博士後7名，包括中組部國家「萬人計劃」領軍人才、國家傑出青年科學基金獲得者、科技部中青年科技創新領軍人才、教育部新世紀優秀人才、國家「博新計劃」入選者、國務院政府特殊津貼專家、湖北省「百人計劃」入選者等，70%有海外留學經歷，團隊成員分別擔任中國非金屬礦工業協會副會長、全國非金屬礦產品及製品標準化技術委員會委員、中國硅酸鹽學會礦物材料分會副理事長、中國礦物岩石地球化學學會環境礦物學專委會副主任、國際期刊Clay Minerals副主編、Minerals編委、Journal of Earth Science編委，以及《硅酸鹽學報》、《地球科學》和《材料導報》編委。先後主持國家傑出青年科學基金、國家自然科學基金、國家重點研發計劃、國家高技術研究發展計劃（863課題）、教育部重點項目、湖南省重點研發計劃項目等。在Nat. Energy、Nat. Commum.、J. Am. Chem. Soc.、Adv. Funct. Mater.、Nano Energy、InfoMat、Small、Chem. Mater.、J. Phys. Chem. Lett.、Appl. Catal. B、Appl. Clay Sci.等國際知名期刊發表SCI論文200多篇（其中自然指數期刊10篇、封面和綜述9篇、ESI高被引8篇），獲省部級科技創新團隊獎、自然科學一等獎2項、技術發明一等獎2項、優秀圖書一等獎3部，出版專著教材10部，授權發明專利56件，制定國家、行業及團隊標準5項，申請美國、日本、歐盟等國際PCT專利7項，目前指導博士生和碩士生70餘人，畢業的研究生先後獲16項國家自然科學基金、5篇省優秀學位論文獎。
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