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CO2電還原生成高能量密度的C2+產物極具吸引力。然而，目前在工業電流密度下的C2+選擇性仍不令人滿意。

近日，中科大謝毅院士，孫永福教授報道了在Cu基催化劑表面修飾了一種防脹劑陰離子交換離聚體（AEI），成功實現了工業電流密度下高選擇性獲得C2+產物。

本文要點

要點1.以合成的AEI修飾的氧化物Cu片為例，傅里葉變換紅外光譜證實了-N(CH3)3+基團的AEI均勻修飾了Cu片。原位拉曼光譜表明，-N(CH3)3+可以從體液中積累OH−，使催化劑表面的局部pH從10.2提高到11.39。

要點2.原位拉曼光譜和原位傅立葉變換紅外光譜證實了COCO*和CO*是CO2還原為C2+產物的關鍵中間體，而理論計算表明，提高局部pH值可以將速率決定步驟的COCO*氫化動能壘從0.08 eV降低到0.04 eV，從而有利於提高C2+產物活性。此外，通過控制催化劑上AEI的負載量，可以將催化層中的水分微調到2-6.55%的範圍內，有利於抑制析氫副反應。

要點3.結果表明，AEI修飾的抗脹氧化物Cu納米片用於電催化CO2還原的C2+法拉第效率達到85.1%，其中在-0.78 V下C2H4的法拉第效率為65%，而在800 mA cm−2的超大電流密度下C2H4的半電池功率轉換效率超過50%，優於已報道的大多數流動電池中的粉末催化劑。特別是，AEI的防脹改性使氧化物衍生的Cu納米片對C2+的選擇性比傳統使用的PEI提高了4.25倍。

這項工作強調了陰離子交換離聚體在調節局部環境方面的重要性，以改善在工業電流密度下將CO2電還原為C2+產品的情況。

Yuan Zhao, et al, Industrial-Current-Density CO2‑to‑C2+ Electroreduction by Antiswelling Anion-Exchange Ionomer-Modified Oxide-Derived Cu Nanosheets, J. Am. Chem. Soc., 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c02594

https://doi.org/10.1021/jacs.2c02594

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