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基於Fe-Nx位點的催化劑對氧還原反應（ORR）具有良好的催化活性。雖然均相的Fe-N4大環分子和非均相的Fe-N摻雜碳材料已經得到了廣泛研究，但尚無系統的策略來調整基於Fe-N的催化位點的ORR能量學和活性。

近日，麻省理工學院邵陽教授，Yuriy Román-Leshkov發現，碳負載的Fe-酞菁基催化劑（FePPc/C）可以通過吸電子/給電子取代基功能化，從而調節Fe中心的電子結構和ORR催化活性。

本文要點

要點1.以硫酸處理的乙炔黑為原料，由FeSO4、鄰苯三甲酸二亞胺和尿素聚合合成FePPc/C。通過用不同官能團的末端鄰苯二胺(-R)部分取代橋接的鄰苯二胺，得到了-R錨定在聚合物邊緣的功能化的Fe-酞菁基催化劑（FePPc-R/C）。

要點2.值得注意的是，FePPc-R/C中Fe中心的Fe2+/3+氧化還原電勢通過不同的官能團移動了0.35 V，氧化還原電勢的增加與官能團的Hammett常數（即更強的吸電子）有關。此外，FePPc-R/C在0.1 M HClO4中的比ORR活性和質量ORR活性均隨吸電子官能團的增加而提高20倍以上，Fe2+/3+氧化還原電位與ORR活性呈線性關係，其中二羧基功能化的FePPc-(COOH)2/C具有最高的ORR活性。

Shuai Yuan, et al, Tuning the Catalytic Activity of Fe-Phthalocyanine-Based Catalysts for the Oxygen Reduction Reaction by Ligand Functionalization, ACS Catal. 2022

DOI: 10.1021/acscatal.2c00184

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c00184

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