鑽石舞台

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研究背景

鋰硫電池因其極高的能量密度而受到廣泛關注。然而，由於多硫化物的穿梭效應和轉化動力學緩慢等原因，它們的實際應用仍受到阻礙。為解決上述問題，國內外學者做出了大量的努力，包括功能性硫複合材料的設計與優化、功能性電解液的改性、隔膜/夾層的功能化。其中，設計具有特殊結構和功能的宿主材料是一種有效的策略。理想的宿主材料可以有效吸附可溶性多硫化鋰（LiPSs），增強活性物質的導電性，緩解循環過程中的體積變化。碳材料導電性好，結構多孔，重量輕，製備容易，可為LiPSs的固硫吸附提供充足的空間。而非極性碳對極性聚硫化物的吸附能力較弱，不足以抑制LiPSs的穿梭。此外，由於碳材料中缺乏活性位點，無法進一步加速Li-S電池的動力學過程。因此，迫切需要探索一種先進的、集吸附和催化於一體的多功能載體材料。

近年來，金屬有機骨架（metal-organic frameworks，MOFs）由於其獨特的結構特徵和豐富的金屬位點，在能源和催化等許多領域都引起了廣泛的關注。此外，二維MOFs作為MOFs的一種，也因其可調諧的多孔結構、豐富的金屬位點和較大的比表面積而受到廣泛關注，在鋰離子電池中具有廣闊的應用前景。此外，與1D和3D MOF相比，2D MOF可以構建豐富的柔性通道，實現電子/離子的快速傳遞，通過修飾表面可以提高吸附和催化性能。然而，由於金屬活性位點周圍分布着大量的有機配體，最原始的MOFs仍然具有較差的電催化活性。創建邊緣位點是提高催化劑本徵活性的一種很有前途的方法，加拿大滑鐵盧大學陳忠偉等人在石墨烯片上造孔，Fe、N共摻雜修飾孔的邊緣形成活性邊緣，有效吸附了LiPSs，加速了LiPSs的催化轉化過程。因此，可以推斷，在二維MOF表面造孔也可以暴露出豐富的金屬活性位點，結合孔邊緣的修飾，有利於LiPSs的吸附，加速Li-S電池的反應動力學。該文章以「Creating Edge Sites within the 2D Metal-Organic Framework Boosts Redox Kinetics in Lithium–Sulfur Batteries」發表在Advanced Energy Materials上。

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文章介紹

本文通過精確的熱解策略，成功地實現了二維缺陷沸石咪唑鹽骨架-7（ZIF-7）的可控造孔，首次製備了具有豐富活性邊緣的多孔二維ZIF-7，作為Li-S電池多功能硫宿主材料。

亮點：

（1）N缺陷的引入。孔的生成暴露了大量的活性位點，孔邊緣引入N缺陷形成活性邊緣，調節了ZIF-7的電子結構。因此，ZIF-7的催化活性和電導率都得到了很大的提高，從而保證了LiPSs的固化能力，促進了硫的氧化還原動力學。

（2）ZnO輔助。製備過程中產生的少量ZnO，不僅可以增強對多硫化物的吸附作用，還可以進一步提高樣品的導電性。因此，製備的ZIF-7 600可直接作為Li-S電池的多功能宿主材料，有利於提高Li-S電池的實際能量密度。

（3）2D多孔結構助力。二維多孔ZIF-7可以提供較大的比表面積和多孔結構，有利於加快電池的傳質過程，緩解循環過程中的體積變化。此外，它還能吸附多硫化物，起到有效的硫固定、吸附，緩解穿梭效應。

（4）應用潛力。在高硫負載條件和軟包電池及其彎曲測試中，Li-S電池仍表現出出乎意料的循環穩定性，具有良好的應用前景。

相關論文信息

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論文標題：

Creating Edge Sites within the 2D Metal-Organic Framework Boosts Redox Kinetics in Lithium–Sulfur Batteries

論文網址：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202201960

DOI:10.1002/adfm.202201960

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