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迄今為止，氧化態對活性的影響仍然存在爭議，即較高或較低的氧化態是否有利於催化活性的增強。
近日，基於Os單原子催化劑（SACs），北京化工大學程道建教授，中科大曾傑教授發現氧化態和析氫反應活性之間的火山關係。

本文要點
要點1.研究人員首先通過改變配位環境，合成了一系列氧化態範圍為+ 0.9至+ 2.9的Os SACs，包括Os-N3S1、Os-N4、Os-S6、Os-C3和Os-C4S2。氧化態和析氫活性之間的火山型關係在+ 1.3（Os-N3S1）的中等實驗氧化態出現峰值。

要點2.機理研究表明，隨着氧化態的增加，由於能級的增加和Os-H鍵反鍵態占據率的減少，氫原子在Os上的吸附增強，直到反鍵態變空。進一步增加氧化態會削弱氫的吸附，因為Os-H鍵態的占據減少。
這項強調了氧化態在操縱活性中的重要作用，為單原子催化劑的合理設計提供了深刻的指導。

Cao, D., Xu, H., Li, H. et al. Volcano-type relationship between oxidation states and catalytic activity of single-atom catalysts towards hydrogen evolution. Nat Commun 13, 5843 (2022).
DOI：10.1038/s41467-022-33589-y
https://doi.org/10.1038/s41467-022-33589-y

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