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在量子點發光二極管中觀察到上轉換電致發光,其中發射光子的能量高於激發電子的能量。南方科技大學陳樹明團隊通過研究熱能對電荷注入動力學的影響來研究其機理。基於與溫度相關的電致發光結果和理論分析,作者發現在亞帶隙電壓下,通過熱輔助熱離子發射機制,空穴可以成功注入量子點,從而實現器件的亞帶隙開啟和上轉換電致發光。進一步的理論推導和實驗結果證實,熱輔助空穴注入是上轉換電致發光的普遍機制。這項工作揭示了電荷注入過程及亞帶隙開啟機制,為開發功率轉換效率超過100%的上轉換器件鋪平了道路。相關論文以題目為「Thermal assisted up-conversion electroluminescence in quantum dot light emitting diodes」發表在Nature Communications期刊上。

論文鏈接:
https://doi.org/10.1038/s41467-022-28037-w


過去十年見證了量子點發光二極管(QLED)的快速發展,由於其自發光且具有高色彩飽和度、高效率和低成本可加工性的優點,被認為是下一代顯示器的理想候選者。典型的QLED包括一個p型聚合物空穴傳輸層(HTL)、一個QD發射極和一個n型ZnO電子傳輸層(ETL),它們依次堆疊並夾在透明陽極和金屬陰極之間。通過施加電壓,電子和空穴可以克服勢壘並注入量子點,從而形成電子-空穴對(激子),這些電子-空穴對受其庫侖引力約束。激子的輻射複合導致產生能量為hν的光子,其大致等於或略小於量子點的帶隙能量(E g)。由於光子是由電子轉換而來的,因此,在V的外加電壓下,注入電子的能量應等於光子的能量。然而,人們觀察到在典型的QLED中,誘導620 nm紅色發射的開啟電壓可以低至1.2V,這遠小於2 V的帶隙電壓,這意味着能量為1.2 eV的電子可以上轉換為2.0 eV光子。可以觀察到亞帶隙開啟和上轉換EL現象,但其機制尚不清楚,仍在討論中。

對於由亞帶隙電壓驅動的典型QLED,向量子點中注入電子相對有效,但由於異質結勢壘的存在,向量子點中注入空穴極其困難,因此大多數空穴必須在量子點/HTL的異質界面處累積。因此,揭示空穴注入過程是解開上轉換EL機制的關鍵。大多數報告得出結論,空穴注入量子點是通過俄歇輔助過程實現的,在該過程中,注入的電子和累積的空穴之間形成的界面激子共振地將其能量轉移到近端空穴,從而為空穴提供額外的能量,並幫助它們克服勢壘並注入量子點。在這樣的過程中,一個量子點激子的形成應該消耗一個界面激子,因此最大內部量子效率(IQE)被限制在50%,因此,假設典型的輸出效率為20~25%,最大外部量子效率(EQE)低於10%。(文:愛新覺羅星)

圖1與溫度相關的EL特性。

圖2 QLEDs中的電荷注入過程。

圖3不同結構QLED中的上轉換EL。

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