銅（Cu）催化劑用於電化學CO2還原反應（CO2RR）可顯著提高多碳產物的選擇性。表面刻面和結構效應在CO2RR中起着關鍵作用。然而，人們關於這些表面機制知之甚少，在原子級平坦的Cu(hkl)單晶表面上原位識別痕量中間體是一項極具挑戰性的任務，需要複雜的技術。近日，廈門大學李劍鋒教授，董金超利用原位拉曼光譜研究了Cu(hkl)表面的CO2RR。 本文要點要點1.研究人員在不同的Cu(hkl)表面上捕獲了關鍵的CO2RR中間物種的直接光譜證據，例如*CO2-、*COOH、*CO、*OCCO和*CH2CHO，這通過13C和D2O同位素替代實驗得到了進一步驗證。 要點2.基於原位Raman和DFT結果，研究人員證實了Cu(110)表面上的CO2RR過程具有吸附的*CO的高表面覆蓋率，這促進了*OCCO耦合結構和*CH2CHO中間體的形成，進而可以產生C2產物。然而，Cu(111)表面具有低的*CO覆蓋率，因此被發現不利於*OCCO耦合結構的形成，因此主要僅產生CH4產物。要點3.此外，發現高濃度電解質或CO2有效地增加了電極表面上的*CO覆蓋，使得更容易產生C2產物。因此，可以通過調節特定的晶體表面結構和電解質濃度來選擇性地獲得一些想要的C1或C2產物。這些結果有助於人們重新考慮最近提出的CO2RR反應機理，並指導選擇CO2RR電位和電解質配方，以更好地控制反應途徑。 Y. Zhao, X. Zhang, B. Nataraju, W. Yang, Q. Liang, P. Radjenovic, Y. Wang, Y. Zhang, J. Dong, Z. Tian and J. Li, Energy Environ. Sci., 2022DOI: 10.1039/D2EE01334G.https://doi.org/10.1039/D2EE01334G 催化技術交流微信群加微信群方式：添加編輯微信18065920782，備註：姓名-單位-研究方向（無備註請恕不通過），由編輯審核後邀請入群。 熱催化學術QQ群：741409795光催化學術QQ群：582590624電催化學術QQ群：1025856252均相催化與酶催化QQ群：871976131多孔材料學術QQ群：813094255 同步輻射丨球差電鏡丨FIB-TEM原位XPS、原位XRD、原位Raman、原位FTIR加急測試李老師學研匯技術經理158 27323927官方網站：www.xueyanhui.com
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