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全文簡介
鑭系元素MOF(Ln-MOF)因其獨特的天線效應而具有自發光特性，被認為是一種有前途的生物傳感器電化學發光(ECL)發射。對於Ln-MOF來說，更具挑戰性，因為很難用期望的能量轉移效率刺激Ln離子，從而在低電位下產生更強的ECL發射。在此，在第二種配體輔助能量轉移策略的指導下，我們提出了一種高效的自增強發光混合配體Eu-MOF，作為定向抗體修飾生物傳感平台的ECL信號探針，具有低檢測限和寬檢測範圍。二氨基對苯二甲酸(NH2–H2BDC)和1，10-菲咯啉(Phen)分別被選為第一和第二配體，以形成高度共軛結構並抑制非輻射能量轉移。令人印象深刻的是，Phen精確調節了三重配體與Eu3+激發態之間的能隙，實現了Eu-MOF ECL效率的自增強。混合配體調整摩爾比，在較低的觸發電位(0.83 V)下獲得穩定而強的ECL信號。此外，FeCo@CNT具有密集的活性FeCo位點以及豐富的分級導電碳納米管(CNT)網絡，這是一種有效的共反應促進劑，可產生更多的TPA自由基，以加速Eu-MOF的還原過程，從而實現ECL發射放大。FeCo@CNT與七肽HWRGWVC (HWR)構建了一個基質生物傳感界面，允許片段抗原結合(Fab)區域靶向特定抗原並提高孵育效率。本研究在設計自增強發光Eu-MOF方面取得了一定進展，從而為開發用於生物分析的高性能ECL發射體提供了新的動力。
簡介

FeCo@CNT-HWR（A）和Eu-MOF-Ab2（B）的合成以及ECL生物傳感器的製造步驟（C)

合成的FeCo@CNT的低倍和高倍SEM（A）和TEM（B，C）圖像；（C）CNT形態的TEM圖像；（D）FeCo合金的TEM圖像；（E）具有封裝石墨碳層的FeCo合金的高分辨率TEM圖像；（F）FeCo@CNT（N、Fe、C和Co）的元素映射；以及（G）FeCo@CNT的XRD模式；Fe2p（H）區域的XPS光譜和FeCo@CNT的Co 2p（I）。

（A）合成的Eu-MOF的SEM圖像；（B）Eu-MOF（C、O、N和Eu）的元素映射；（C）Eu 3d區域的XPS光譜；（D）S-MOF和Eu-MOF的XRD模式；（Eu-MOF的發射光譜，插入圖顯示了激發光譜；（F）Eu-MOF的發光衰變曲線。

(A)EDC/NHS(a)和HWR (b)在0至800 min時間範圍內對未捕獲的抗CA242的紫外-可見吸收(插圖:紫外-可見吸收強度與0至15 μg/mL抗CA242濃度的校準曲線)；(B)掃描速率為0.01 ~ 0.1V/s的CV實驗；(C)掃描速率平方根與電流響應值的線性關係；和(D)各種發光體的ECL曲線。

Eu-MOF中混合配體到Eu3+的能量轉移路線。

(A) Eu-MOF的不同NH2-H2BDC/Phen比中獲得的ECL強度-電位曲線；(B)不同條件下的ECL強度-時間曲線；(C)EIS Nyquist地塊以5 mM（Fe (CN)6)4–/3-包含0.1 M KCl)監測設計生物傳感器的構建過程：(a) GCE，(b) FeCo@CNT/GCE，(c) HWR/FeCo@CNT/GCE，(d) Ab1/HWR/FeCo@CNT/GCE，(e) BSA/Ab1/HWR/FeCo@CNT/GCE，(f) CA242/BSA/Ab1/HWR/FeCo@CNT/GCE，以及(g) Eu-MOF-Ab2/CA242/BSA/Ab1/HWR/Fe。

相應的ECL-時間曲線（A）和（B）用於可變濃度範圍（100-0.005 U/mL）的CA242檢測擬議生物傳感器的校準曲線；（C）CA242不同濃度的擬議生物傳感器的穩定性；（D）在其他干擾物或混合物存在的情況下進行CA242檢測比較的擬議生物傳感器的選擇性；以及（E）用於CA242檢測的擬議生物傳感器的穩定性和（F）可重現性。

來源：Analytical Chemistry

相關成果以「Mixed-Ligand-Regulated Self-Enhanced Luminous Eu-MOF as an ECL Signal Probe for an Oriented Antibody-Decorated Biosensing Platform」，發表在國際學術期刊「Analytical Chemistry」上。

文獻鏈接：點擊閱讀原文

https://doi.org/10.1021/acs.analchem.2c02852

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