|作者：馮硝1,2,3 徐勇1,2 何珂1,2,3 薛其坤1,2,3,4,†
(1 清華大學物理系 低維量子物理國家重點實驗室)
(2 量子信息前沿科學中心)
(3 北京量子信息科學研究院)
(4 南方科技大學)
本文選自《物理》2022年第9期
摘要近20年來，拓撲量子物態和材料已成為凝聚態物理領域最為重要、發展最快的前沿領域之一。文章簡單回顧這一領域的研究進展，介紹包括拓撲材料體系、磁性拓撲材料、拓撲超導體及相關物理。這些材料涉及的研究範疇廣泛，未來可能推動電子學、自旋電子學、光學等各個方向的基礎研究和產業發展。
關鍵詞拓撲絕緣體，拓撲半金屬，磁性拓撲絕緣體，量子反常霍爾效應，拓撲超導體
凝聚態物理的主要研究對象是由大量粒子組成的體系，主要研究內容包括對物態做分類、探索新奇物相、理解相變規律等。在很長一段時間內，基於「對稱性」和「序參量」的朗道相變理論被認為是凝聚態物質分類的「終極理論」，直到拓撲量子物態被實驗發現。最著名的例子是整數量子霍爾(quantum Hall，QH)效應的實驗發現。1980年，Klaus von Klitzing等人[1]發現，在極低溫、強磁場下，Si-SiO2界面反型層中二維電子氣會展示出量子化的霍爾電阻平台 (ρyx=h/νe2，h是普朗克常數，e是基本電荷，ν是非零整數)，並伴隨零縱向電阻 (ρxx=0) 的出現。類似的量子化現象可以在不同二維電子氣體系中觀測到，表現出物理上的普遍性和魯棒性。更為重要的是，在相變前後不對應任何自發對稱性破缺，無法用經典的朗道相變理論描述。超越朗道範式的拓撲量子相變理論也因此誕生。
在數學上，拓撲學利用「等價」的概念討論與描述整體幾何特性。一般來說，對於任意形狀的封閉曲面，通過計算閉合曲面上的高斯曲率積分，可以得到一個拓撲不變量，即虧格g(genus)，表示曲面上「洞」的數目，可用於實空間幾何體的分類。在固體材料中，基於電子布洛赫波函數在動量空間的貝里(Berry)曲率，可以描述固體能帶的幾何特性並對其作拓撲分類。Thouless、Kohmoto、Nightingale和den Nijs 4人[2](簡稱TKNN)發現：在二維量子材料體系中，當哈密頓量連續改變但保持能隙不閉合時，利用久保(Kubo)公式作霍爾電導計算，能得到量子化的值：σyx=νe2/h，ν被稱為TKNN不變量。從幾何學視角來看，將二維絕緣體中占據電子態的貝里曲率在整個布里淵區作積分，根據高斯—博內定理，該積分會給出一個量子化的貝里相位：2πC，C即拓撲學中的陳(Chern)數。霍爾電導有正常(外磁場誘導)和反常(磁性引起)兩類貢獻機制，反常霍爾電導又分為外在的(源自雜質散射)和內稟的(源自貝里曲率)貢獻。由此可見，量子化的霍爾電導與量子化的貝里相位同根同源，TKNN不變量即陳數，這也將物理和數學上拓撲的概念統一在一起。
從整數QH效應實驗發現至今，已發現相當多的拓撲量子材料和新奇的量子效應(圖1)[3]，使拓撲量子物態成為凝聚態物理的研究焦點與前沿。其中，磁性拓撲材料中手性無耗散邊緣態可實現低能耗電子器件，拓撲超導體系中則存在馬約拉納零能模，與拓撲量子計算密切相關，它們是拓撲量子物態兩個重要的發展方向。
圖1 拓撲量子物態領域發展時間表(修改自參考文獻[3])。其中，IQHE是整數量子霍爾效應，FQHE是分數量子霍爾效應，QAHE是量子反常霍爾效應，QSHE是量子自旋霍爾效應，TI是拓撲絕緣體，TCI是拓撲晶體絕緣體，WSM是外爾半金屬，TNLSM是拓撲節點線半金屬，HOTI是高階拓撲絕緣體，HOTSM是高階拓撲半金屬，TKI是拓撲近藤絕緣體
本文將介紹幾類典型的拓撲材料及其相關物理，然後介紹磁性拓撲材料和拓撲超導體這兩個與應用相關的重要體系，以期讓感興趣的讀者能了解拓撲量子物理領域的研究概況。拓撲量子物理領域蘊含豐富的材料與物性，由於篇幅限制，部分材料和內容文中沒有介紹，還請讀者諒解。
量子霍爾效應被發現後，科學家們希望將拓撲物態的概念從有外加磁場的情形推廣至零磁場並加以應用，主要目標是去掉外磁場和提高量子效應的實現溫度。1988年，Haldane[4]在二維蜂窩狀六角晶格模型中引入局域非零但平均為零的周期性磁通，理論提出無朗道能級的QH效應，即量子反常霍爾(quantum anomalous Hall，QAH)效應。該量子相的體態絕緣且具有非零陳數，也被稱為陳絕緣體。由於缺少合適的實際材料體系，在後續20多年中，相關實驗進展緩慢。2005年，受時間反演對稱保護的拓撲絕緣體(topological insulator，TI)的概念提出後，人們陸續提出和發現了多類不依賴於磁場而實現QAH效應的拓撲材料。
在某些二維系統中，由於自旋—軌道耦合，可存在兩套由時間反演相聯繫的、自旋相反、陳數符號相反的量子霍爾態，這會產生量子自旋霍爾(quantum spin Hall，QSH)效應(圖2(b))。這種新的拓撲物態被稱為二維拓撲絕緣體，其拓撲性質被時間反演對稱性所保護[5，6]。實驗上，在具有能帶結構反轉的HgTe/CdTe量子阱[7]、AlSb/InAs/GaSb/AlSb量子阱[8，9]結構以及單層WTe2[10]中都報道觀測到QSH效應，輸運測量得到量子化附近的縱向電阻平台(ρxx≈h/2e2)以及非定域輸運等符合QSH效應預期的現象。人們也在尋找更高溫度的QSH系統[11]。然而實驗觀測到的QSH平台量子化程度相比QH效應不夠理想，也有人提出過對結果不同的解釋[12]。最近理論指出，不理想的量子化平台可能是時間反演對稱保護的拓撲相的固有問題[13]，即時間反演對稱性並不真正能保護量子態不受環境的干擾。相比之下，QH(圖2(a))和QAH(圖2(c))是不需要時間反演對稱保護的拓撲相，因此具有更好的量子化平台。
圖2量子霍爾(QH)效應(a)、量子自旋霍爾(QSH)效應(b)和量子反常霍爾(QAH)效應(c)模型圖
2007年，時間反演對稱保護拓撲絕緣體的概念從二維擴展到了三維[14，15]。Bi2Se3、Bi2Te3和Sb2Te3是後來研究最多的拓撲絕緣體材料體系[16，17]。然而Bi2Se3族拓撲絕緣體往往具有本徵缺陷，載流子濃度高，遷移率低，一直未能觀測到量子化輸運行為。後來人們在(Bi, Sb)2Te3和BiSbTeSe2等材料中獲得了更高的樣品質量，實驗觀測到零階朗道能級[18]和表面態貢獻的半整數QH效應[19，20]，這為進一步探索新奇物理現象和基於拓撲絕緣體表面態的器件應用提供了基礎。
對於傳統的d維拓撲絕緣體，一般具有(d-1)維的無能隙邊緣態，如三維拓撲絕緣體具有二維狄拉克型表面態，二維拓撲絕緣體具有一維螺旋邊緣態。近些年對拓撲物態的研究進一步催生了高階拓撲絕緣體概念的建立，即對於d維n階拓撲絕緣體，具有(d-n)維無能隙邊緣態，如三維二階拓撲絕緣體具有一維的無能隙「棱」態，二維二階拓撲絕緣體具有零維的「角」態[21]。目前實驗上報道較少，其中使用掃描隧道顯微鏡(STM)和約瑟夫森干涉觀察到三維Bi的棱上具有一維的螺旋型態，可能是三維二階拓撲絕緣體[22]。維度的變化可能會讓拓撲絕緣體呈現出很多獨特的性質，這一方向的研究目前還處於初期階段。
二維/三維拓撲絕緣體受時間反演對稱保護。如果考慮其他對稱性，如空間反演、鏡面反射、旋轉對稱等，也能構築新的拓撲物態。傅亮等人[23]預言存在由晶體對稱保護的一類拓撲絕緣體，即拓撲晶體絕緣體(topological crystalline insulator，TCI)，在具有特定晶體對稱性的表面存在無能隙表面態。不久之後，實驗證實SnTe和具有一定配比的Pb1-xSnxSe(Te)為拓撲晶體絕緣體[24—26]。由於外界電場、應力可以改變晶體對稱性，SnTe薄膜又具有接近室溫的鐵電性[27]，拓撲晶體絕緣體在場效應管、壓力感應器件等領域有潛在應用。目前，尚未在拓撲晶體絕緣體中觀測到量子效應。
將拓撲分類從絕緣體推廣至無能隙體系，可以獲得新一類拓撲材料——拓撲半金屬，包括狄拉克半金屬、外爾半金屬、節線半金屬等，也是目前拓撲量子材料家族中一個很大的分支(圖3)[28—30]。直觀理解，逐漸調控電子能帶的能隙，使其逐漸減小至零，再逐漸變大，可以實現從三維拓撲絕緣體到普通絕緣體的拓撲量子相變。在相變點，導帶底和價帶頂相交於一個點，形成無能隙的三維狄拉克錐，即狄拉克半金屬。在狄拉克半金屬中引入時間反演或空間反射對稱性破缺，狄拉克點會劈裂成為整數對外爾點，成為外爾半金屬。動量空間中兩個手性相反的外爾點在材料表面由一段開放的費米弧連接。方忠、戴希研究組理論預言Na3Bi[31]和Cd3As2[32]是典型的受晶格對稱保護的狄拉克半金屬材料，和合作者通過計算發現，TaAs、TaP、NbAs和NbP等材料具有時間反演對稱和中心反射對稱性破缺，屬於非磁性外爾半金屬[33]。不久，人們就通過角分辨光電子能譜(angle resolved photoemission spectroscopy，ARPES)實驗觀測到理論預言的拓撲能帶結構[34—39]。高質量拓撲半金屬材料，如Cd3As2等，具有極高的遷移率和低載流子密度，修發賢研究組[40]在楔形的Cd3As2樣品中，觀測到基於外爾軌道的獨特的三維QH效應，將二維體系中的QH效應擴展到了三維。燒綠石結構的銥氧化物[41]和HgCr2Se4[42]最先被預言是磁性外爾半金屬，但實驗上一直沒有得到確定性的證明。理論計算和實驗發現[43—46]，由於Co原子構成籠目層狀結構，半金屬Co3Sn2S2具有易磁化軸垂直於膜面的鐵磁性，是磁性外爾半金屬。而Fe3Sn2[47，48]和FeSn[49，50]同樣具有磁性原子的籠目結構，屬於磁性狄拉克半金屬。由此可見，磁性原子的籠目結構對於拓撲性可能具有重要意義。磁性外爾半金屬的薄膜可以呈現陳數隨厚度變化的QAH態，但目前除了後文將提到的鐵磁構型的MnBi2Te4外，這一現象還未得到實驗證實。
圖3 不同類別的拓撲半金屬量子態(修改自參考文獻[28])。其中，DNLS是狄拉克節點線半金屬，SOC是自旋軌道耦合，I 表示反演對稱，TR表示時間反演對稱， WNLS是外爾節點線半金屬，MTC是 Mackay—Terrones晶體
獲得高質量拓撲材料之後，一個很自然的課題是如何實現QAH效應。QAH效應中的無耗散邊緣態不僅可以用於低能耗電子學，還可能用於實現拓撲超導量子計算，是近些年拓撲量子物理領域一個重要的研究方向。事實上，通過磁性摻雜、磁性近鄰和內稟磁性等方式可以形成磁性拓撲材料，都已實現QAH效應的實驗觀測。此外，在轉角雙層石墨烯[51]、三層石墨烯[52]和過渡金屬硫化物[53]中也實現了QAH效應。由於篇幅限制，下面主要介紹基於拓撲絕緣體的磁性材料體系。
量子反常霍爾效應最先在磁性摻雜拓撲絕緣體材料中實現。2008年，張首晟、祁曉亮、劉朝星等人[54，55]的理論工作提出，無論在三維拓撲絕緣體還是二維拓撲絕緣體中引入鐵磁序，都會導致QAH效應。2010年，方忠、戴希、張首晟等人的工作[56]預言，在三維拓撲絕緣體Bi2Se3族薄膜中進行磁性摻雜，可以通過范弗萊克(van Vleck)機制實現無需體載流子的長程鐵磁序，實現QAH效應。2013年，薛其坤研究組及合作者[57]在Cr摻雜的(Bi,Sb)2Te3薄膜中首次觀察到這一效應(圖4(a)，(e)，(f))。不久之後，國際上多個研究團隊在類似的磁性摻雜拓撲絕緣體中重複了這個結果。
以QAH效應為基礎，通過構建拓撲/磁性異質結構，可以實現多種磁性拓撲物態。若薄膜上下表面的磁化方向相反，拓撲材料兩個表面產生的霍爾電導反向，整體霍爾電導為零，對應軸子絕緣體態(axion insulator)[58—60]；如果兩層QAH薄膜有相反的磁化方向，則兩個手性邊緣態有相反的動量和自旋方向，通過插入普通絕緣體構成三層異質結構，可以形成類似QSH絕緣體的螺旋邊緣態，不同的是兩個邊緣態空間上是分離的[61]；若將相同的多層QAH效應薄膜堆疊在一起，中間以普通絕緣體層隔開，則可以得到等效的高陳數QAH系統[62，63]；通過調整QAH薄膜和普通絕緣體的厚度，系統可以展現普通絕緣體、QAH相或者磁性外爾半金屬[64]。這些構型為探索其他新奇量子效應，如拓撲磁電效應和設計基於QAH的器件及調控提供了基礎。
圖4 幾類實現 QAH 效應的不同磁性拓撲材料體系模型，箭頭表示磁矩，黃色帶箭頭直線表示邊緣態 (a)磁性摻雜拓撲絕緣體模型；(b)磁性近鄰拓撲絕緣體模型；奇數層(c)和偶數層(d)內稟磁性拓撲絕緣體 MnBi2Te4 模型；最先在 Cr 摻雜(Bi, Sb)2Te3薄膜中測量到量子化的霍爾電阻(e)和下降的縱向電阻(f)[57]，這是判斷 QAH 是否存在的一個實驗現象
近鄰效應是在三維拓撲絕緣體薄膜中引入磁性的另一種有效方式。自然界中有不少居里溫度超室溫的鐵磁絕緣體(ferromagnetic insulator，FMI)和反鐵磁絕緣體(anti-ferromagnetic insulator，AFMI)，它們具有有序的磁結構。如果能夠製備出高質量的(A)FMI/TI/(A)FMI體系，則有可能避開磁性摻雜拓撲絕緣體中的無序問題獲得高溫甚至超高溫的QAH體系。由於鐵磁絕緣體與拓撲絕緣體空間上是分離的，磁性態與拓撲態的界面耦合通常較弱，很長一段時間實驗上沒有進展。後來，Tokura研究組[65]在(Zn, Cr)Te/(Bi,Sb)2Te3/(Zn,Cr)Te三明治結構中觀測到了QAH效應，但是仍需要30 mK的測量溫度(圖4(b))；他們的另一個工作發現[66]，如果在(Bi,Sb)2Te3薄膜上下兩個表面附近摻雜高濃度Cr原子(足以將其變為普通磁性絕緣體)，則QAH效應的實現溫度會顯著提高。如何增強磁性近鄰層與拓撲絕緣體表面態空間重疊和界面耦合是這一方向的重要課題。
如果一個材料兼具內稟的磁有序和拓撲絕緣體電子態結構，不但可以克服磁性摻雜帶來的無序，也可以使磁性原子的電子態和拓撲電子態之間產生較強的雜化，從而形成較大的磁交換誘導的能隙。2019年，何珂/薛其坤研究組和徐勇/段文暉研究組[67，68]結合實驗和理論發現，內稟磁性拓撲絕緣體MnBi2Te4是研究磁性拓撲物理的理想材料平台。奇數層MnBi2Te4薄膜會顯示出QAH效應(圖4(c))，而偶數層則展示軸子絕緣體態[68—71](圖4(d))。當外磁場克服MnBi2Te4較弱的層間反鐵磁耦合將其變為鐵磁構型時，將導致磁性外爾半金屬相。理論計算表明，其表面磁能隙可以達到幾十毫電子伏特，有望實現高溫QAH效應，近些年引起了大量的關注。實驗上，在單晶解理的薄片上觀測到了QAH效應[72]和軸子絕緣體到陳絕緣體相的轉變[73]。在厚層薄片樣品中還觀測到了陳數為2的量子霍爾電阻平台[74]，這是鐵磁態MnBi2Te4是磁性外爾半金屬相的一個重要證據。更有趣的是，在高磁場下，反常霍爾電阻量子化的行為可以持續到幾十開爾文，說明有望在更高溫度下實現QAH效應[75]。目前的主要挑戰是如何提高可顯示QAH效應(尤其是零場量子化)樣品製備的成功率。
與絕緣體類似，超導體在費米能級處也有能隙，拓撲性與超導性相結合會構成新的量子物態——拓撲超導體，其體態是超導態，表面則是具有拓撲保護的、無能隙電子態。在拓撲超導體中可能出現馬約拉納零能模，由於其具有非阿貝爾任意子的特徵，可以用於實現拓撲量子計算。因此，拓撲超導體是目前凝聚態物理領域最受關注的研究方向之一。從材料的角度看，主要可分為異質結構拓撲超導體和內稟拓撲超導體兩類。
2001年，Kitaev[76]提出一個一維拓撲超導的模型，在其端點可以實現馬約拉納零能模(圖5(a))。這個模型可以利用具有強自旋軌道耦合的半導體納米線(如InAs或InSb)與s波超導耦合，在外加磁場下實現[77，78]。半導體較好的可調控性和較高的載流子遷移率有利於構造高質量的拓撲量子比特器件。基於此類體系，理論上已提出拓撲量子比特實現的詳細方案和路線圖[79，80]；實驗上已能夠實現多參數變化下的量子化零能電導平台[81]。在超導Pb襯底上製備出Fe原子鏈也可能誘導出p波超導，STM觀測到其兩端的零偏壓電導峰[82]。
圖5 幾種典型拓撲超導體系 (a) Kitaev 模型示意圖[76]；(b) 使用STM測量拓撲超導體系表面超導磁通渦旋處高分辨零偏壓電導峰的示意圖[100]，小圖是在渦旋中心測到的零偏壓電導峰線圖；(c)LiFeAs 中外磁場調控有序的超導磁通漩渦[102]，圖中每一個亮點就是一個渦旋
2008年，Fu—Kane模型[83]研究了二維無簡併超導狄拉克表面態的准粒子行為，證明穩定的單個馬約拉納零能模可以存在於s波超導體與拓撲絕緣體異質結界面的超導磁通渦旋中。實驗上，在拓撲絕緣體Bi2Se3薄膜與超導體NdSe2的異質結構中，通過STM確實觀測到了近鄰效應導致的超導能隙，同時ARPES實驗也證明了狄拉克型表面態的存在[84]；在Bi2Se3薄膜與NdSe2的異質結構的超導磁通渦旋中的零偏壓電導峰，可能對應於馬約拉納零能模[85—87]。另外，理論預言[88—91]，QAH絕緣體與s波超導體的近鄰效應可以產生手性拓撲超導體，不過目前還沒有確定的實驗證據。
內稟拓撲超導體本身具有拓撲非平庸的帶隙結構。早期人們曾認為Sr2RuO4是p波超導[92]，而手性p波超導的准粒子譜將具有非平庸的拓撲不變量，但目前並沒有手征拓撲超導的確鑿性證據[93]。在拓撲絕緣體材料被發現以後，人們發現對拓撲絕緣體材料進行摻雜也可以誘導出超導態，比如CuxBi2Se3[94]、SrxBi2Se3、TlxBi2Te3等，有可能產生拓撲超導態[95]。在鐵基超導體系中通過調節pz軌道與d軌道能帶交叉，可以獲得拓撲非平庸的能帶結構。理論預言[96，97]FeSe0.5Te0.5是拓撲超導體，ARPES測量發現在具有相近配比的FeTe0.55Se0.45單晶表面存在拓撲超導表面態，而且在Tc~14.5 K以下，費米能級附近會打開一個各向同性的s波超導能隙[98]。通過STM實驗(圖5(b))，人們在超導磁通渦旋的中心觀察到了零偏壓束縛態[99]，甚至得到量子化電導[100]。在LiFeAs中也觀察到類似的零偏壓電導峰[101]，通過調控外磁場，可以實現有序的、密度和幾何形狀可調的渦旋結構[102](圖5(c))，這為操縱和編織馬約拉納零模態提供了一個理想的材料平台。內稟拓撲超導體材料的優勢是避開了超導—半導體界面這一複雜問題，劣勢是作為一個純粹的超導(金屬)材料難以調控和器件化。
目前拓撲超導體研究的最大挑戰是如何確定性證明其拓撲非平庸性質。實驗上觀測到的零能電導峰(即使量子化附近的)往往也可以找到其他可能的解釋。也許只有實現拓撲量子比特和馬約拉納零能模編織才能為拓撲超導提供決定性的證據，這也是此方向下一步研究的關鍵。
理論分析發現非磁性化合物中相當大一部分都屬於拓撲量子材料，目前的研究僅涉及很小的一部分，有相當大的空間需要進一步的探索。之前拓撲材料的研究多集中在單粒子圖像下，對於強關聯體系中拓撲物態問題研究尚處於初期；拓撲量子材料雖多，但是高質量、穩定的材料體系數量有限，需要繼續探索性能更好的材料；拓撲材料中的新奇量子效應已在實驗上實現的不多，且實現條件苛刻。拓撲量子物態豐富，有很多量子效應待以實現；拓撲量子計算尚在初級探索階段，馬約拉納零模態在多個體系中被觀測到，但真正的拓撲量子計算需要對馬約拉納零模態進行操縱和編織，需要更穩定的材料體系和器件製備以及明確的實現路徑。拓撲量子材料的出現帶來了全新的拓撲物性，可能推動基礎研究和器件應用的全面發展，並開創新的科學領域。由此可見，拓撲量子物理學方興未艾，未來可期。衷心希望有越來越多的人加入到這個領域中來，共同探索其中的奧秘。
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1.清華大學物理系復系40周年的回顧和思考
2.繼往開來 重振輝煌——慶祝清華大學物理系復系40周年
3.清華大學物理系復系40年來的人才培養
4.清華大學物理系復系40年以來凝聚態物理學科的發展
5.清華大學物理系復系40年以來原子分子光物理學科的發展
6.清華大學物理系復系40年以來粒子、核與天體物理方向的發展
7.團簇——構造新世界的超原子
8.黑體輻射公式的多種推導及其在近代物理構建中的意義(Ⅹ)
9.一維費米氣體中的自旋電荷分離10.一個新興的交叉學科：物理教育研究
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